Ablenkung

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 15789 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Angesichts der schwerwiegenden Gefahren einer anormalen H2S-Konzentration als extrem giftiges Gas für den menschlichen Körper und aufgrund der Behinderung des Geruchssystems bei der Wahrnehmung toxischer H2S-Konzentrationen ist eine zuverlässige, empfindliche, selektive und schnelle Methode zum Nachweis von H2S erforderlich vorgeschlagen und seine Wirksamkeit wird durch Simulation analysiert. Das vorgeschlagene System basiert auf der Ablenkung eines Laserstrahls als Reaktion auf Temperaturschwankungen auf seinem Weg. Um Selektivität zu gewährleisten und die Empfindlichkeit zu verbessern, wurden im System Goldnanostrukturen eingesetzt. Die Selektivität wurde auf der Grundlage der Thiol-Gold-Wechselwirkungen eingeführt und die Empfindlichkeit des Systems wurde durch die Änderung des Plasmonresonanzverhaltens von Goldnanostrukturen als Reaktion auf die Gasadsorption erhöht. Die Ergebnisse unserer Analyse zeigen, dass die Au-Nanomatroschka-Strukturen (Au–SiO2–Au) im Vergleich zu Au und SiO2–Au die höchste Empfindlichkeit aufwiesen, da sie höhere Ablenkungen des Laserstrahls begünstigen.

Schwefelwasserstoff (H2S) ist ein farbloses, wasserlösliches, ätzendes, brennbares und äußerst giftiges Gas, das an den Geruch „fauler Eier“ erinnert. H2S wird häufig in der Natur oder in der Industrie produziert, beispielsweise in heißen Quellen, vulkanischen Gasen, Rohöl, der petrochemischen Industrie, der Papierherstellung und der Abfallentsorgung1,2,3,4,5. Viele Untersuchungen haben gezeigt, dass H2S in abnormalen Konzentrationen schwerwiegende negative Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit hat. Zahlreiche neurale Störungen wie ischämischer Schlaganfall, Alzheimer-Krankheit, Parkinson-Krankheit und Down-Syndrom können aufgrund abnormaler H2S2,3,6-Spiegel auftreten. Außerdem könnte H2S durch die Öffnung des ATP-empfindlichen Kaliumkanals das Herz-Kreislauf-System beeinträchtigen, was zu einer Entspannung der glatten Gefäßmuskulatur und einem Blutdruckabfall führt3. Darüber hinaus kann H2S die Augen, die Haut und die Atemwege stark beeinträchtigen und Schleimhäute zerstören oder entzünden.7,8 H2S in Konzentrationen über 250 ppm können zu Blutvergiftungen und sogar zum Tod führen1. In diesem Zusammenhang liegt der vom American National Institute for Occupational Safety and Health (NIOSH) angegebene sichere H2S-Expositionsgrenzwert unter Berücksichtigung der Sicherheit von Mensch und Umwelt bei 10 ppm für 8 Stunden9.

Die Geruchsorgane des Menschen können H2S in einer Konzentration von 130 ppb mit einem Geruch wahrnehmen, der dem Geruch nach faulen Eiern ähnelt, während es bei einer Konzentration von 83 ppb mit dem Hämoglobin im Blut interagiert und sich destruktiv auf die menschliche Gesundheit auswirkt5. Darüber hinaus kann ein geringer Anstieg des H2S-Spiegels oder eine längere Exposition gegenüber niedrigen Konzentrationen Anosmie verursachen3. Daher ist der Entwurf und die Herstellung einer schnellen und zuverlässigen Sensorplattform für die In-situ-Echtzeiterkennung von H2S in ppm-Konzentration mit hoher Selektivität und Empfindlichkeit eine große Herausforderung1,3,8.

Bisher wurden viele Strategien zum Nachweis von H2S entwickelt, die in drei Hauptkategorien eingeteilt werden können: Halbleitermetalloxid (SMO) (wie ZnO, SnO2, In2O3)10, elektrochemische11 und optische Sensoren3,12. Unter den verschiedenen Arten optischer Sensoren sind die fluoreszenzbasierte Detektion13, die Kolorimetrie14, die oberflächenverstärkte Raman-Spektroskopie (SRES)15 und die UV-sichtbare Absorptionsspektrometrie16 bekannt. Trotz der Fortschritte bei der H2S-Erkennung in den letzten Jahren weisen diese Techniken gewisse Einschränkungen auf. Beispielsweise ist bei der mobilen Überwachung von H2S durch SMO-basierte Sensoren die Hauptbeschränkung der Stromverbrauch17. Bei elektrochemischen Sensoren stellt der Einfluss der Umgebungsfeuchtigkeit und -temperatur eine potenzielle Einschränkung dar18. Obwohl elektrochemische Sensoren in der Lage sind, die Einschränkung der Temperatur- und Feuchtigkeitsabhängigkeit bis zu einem gewissen Grad zu überwinden, beeinträchtigen hohe Temperaturen jedoch die Leistung dieser Sensoren19. Trotz der hohen Empfindlichkeit und Selektivität fluoreszenzbasierter Sensoren schränkt die Schwierigkeit bei der Synthese von Tags und deren Haltbarkeit ihre Anwendung ein6. Darüber hinaus mangelt es kolorimetrischen Nachweistechniken an ausreichender Empfindlichkeit für H2S-Gas2.

Angesichts dieser Einschränkungen der aktuellen Methoden erscheint die Entwicklung neuartiger Strategien zum Nachweis von H2S erforderlich, mit denen die oben genannten Einschränkungen überwunden werden können. Berührungslose Sensoren auf optischer Basis werden nicht durch Temperatur oder Luftfeuchtigkeit beeinflusst und behalten ihre Funktionalität auch bei hoher Temperatur und Umgebungsfeuchtigkeit1. Als eines der empfindlichsten Mitglieder der Familie der molekularen Absorptionsspektroskopie kann die Strahlablenkungsspektroskopie (BDS) zum Nachweis von Wirkstoffen sowie zur Messung spezieller Probeneigenschaften wie Porosität und thermische Eigenschaften eingesetzt werden20,21,22,23. Sie ist auch als „photothermische Ablenkungsspektroskopie (PDS)“ oder „Mirage-Effekt-Technik“ bekannt20,24,25. Kurz gesagt wird beim BDS die Probe lokal mit einem modulierten Laserstrahl (Pumpstrahl) bestrahlt und die absorbierte elektromagnetische Strahlung erhitzt die Probe lokal durch strahlungslose Prozesse. Der Brechungsindex des Mediums würde sich aufgrund von Dichteschwankungen ändern und folglich würde der Weg eines anderen Laserstrahls (Sondenstrahls), der entlang der Probenoberfläche verläuft, räumlich abgelenkt werden24,26. Durch Messung der Ablenkung des Sondenstrahls mithilfe eines positionsempfindlichen Detektors (PSD) oder einer ladungsgekoppelten Kamera (CCD) wird das PDS-Signal erfasst, das proportional zur elektromagnetischen Strahlungsabsorption der Probe ist27,28.

Für den experimentellen Aufbau des BDS-Systems wurden drei Konfigurationen verwendet: (a) Querkonfiguration, bei der der Sondenstrahl parallel zur Probenoberfläche verläuft und für undurchsichtige Feststoffproben verwendet wird, (b) kollineare Konfiguration (oder Transmissionskonfiguration), bei der der Sondenstrahl dringt durch die Probe, während Pump- und Sondenstrahl parallel sind, und (c) Reflexionskonfiguration, in der die Ablenkung des reflektierten Sondenstrahls gemessen wird29,30.

Das BDS-System als Sensor bietet mehrere Vorteile. Dieses System erfordert keine komplizierte Ausrüstung. Die kostengünstigen Diodenlaser könnten für Pump- und Sondenstrahlen genutzt werden. Auch einfache Geräte könnten als Detektoren eingesetzt werden (z. B. Quadranten-Fotodetektoren (QPD), die üblicherweise als ortsempfindliche Detektoren betrieben werden). Einfache Probenvorbereitung, geringe erforderliche Probenmenge bei hoher Empfindlichkeit sowie vergleichbarer spektraler, räumlicher und zeitlicher Auflösung sind Vorteile des BDS als Detektionssystem20,23,31,32. Darüber hinaus ist dieses System aufgrund seiner berührungslosen und zerstörungsfreien Funktion ein potenzieller Kandidat für die Erkennung toxischer und kritischer Stoffe. Darüber hinaus ist die Hintergrundmessung Null, was zu minimalen Kalibrierungsanforderungen führt26. Das BDS-System ist feuchtigkeits- und temperaturunabhängig und kann auch bei hohen Temperaturen betrieben werden.

Verschiedene Nanostrukturen wurden in großem Umfang verwendet, um die Selektivität und Empfindlichkeit der H2S-Sensoren zu verbessern33,34,35. Beispielsweise wurde der Nachweis geringer H2S-Konzentrationen mithilfe von BaTiO2-Nanopartikeln durchgeführt36. Elektroaktive Nanopartikel (NPs), wie z. B. Metall-NPs, wurden als Elektrodenmodifikatoren in elektrochemischen Sensoren verwendet, um die Erzeugung stabiler und starker elektrochemischer Signale zu verbessern2. Unter den verschiedenen Arten von NPs, die bei der H2S-Detektion verwendet werden können, haben Gold-NPs aufgrund ihrer günstigen Eigenschaften große Aufmerksamkeit auf sich gezogen37,38. Biokompatible Au-NPs verfügen über eine ausgezeichnete Leitfähigkeit, praktische Funktionalisierungseigenschaften und eine große spezifische Oberfläche39 sowie einen einzigartigen Absorptionspeak der Oberflächenplasmonenresonanz (SPR) bei 524 nm40.

Im Vergleich zu anderen reduzierenden (NH3) und oxidierenden Gasen (Cl2 und NO2) haben die Studien gezeigt, dass Au-NPs eine hohe Selektivität für H2S-Moleküle aufwiesen, was auf die starke Gold-Thiol-Wechselwirkung zurückzuführen sein könnte3,6,41,42,43, 44. Ergebnisse früherer Studien zeigten, dass Golddünnfilme eine höhere Selektivität gegenüber H2S als NH3 aufweisen und unter ähnlichen Bedingungen eine stärkere Reaktion zeigten. Dieses Phänomen ist auf die Tatsache zurückzuführen, dass H2S im Vergleich zu NH342 von Natur aus stärker reduzierend ist. Andererseits haben Sulfidionen aufgrund der Verwendung von Citrat im Prozess der Synthese und Stabilisierung von Goldnanopartikeln eine hohe Tendenz, sich an Goldnanopartikel zu binden und die Carboxylgruppen zu ersetzen45. In dieser Hinsicht bietet die Verwendung von Goldnanopartikeln in der vorgeschlagenen Sensorplattform eine hohe Selektivität für die H2S-Erkennung. Darüber hinaus bestätigte eine andere Studie40, dass die Adsorption und Desorption von H2S-Molekülen zu signifikanten Veränderungen im Elektronensprung von Au-NPs führte, die für den H2S-Nachweis genutzt werden könnten. Die Morphologie von Goldnanostrukturen spielt eine entscheidende Rolle für ihre SPR-Absorptionspeaks. Sphärische Au-NPs zeigen einen einzelnen Absorptionspeak, während Au-Nanostäbe zwei Peaks aufweisen, die mit ihren Längs- und Quermoden zusammenhängen46,47. In SiO2-Au-Kern-Schale- und Au-SiO2-Au-Nanomatroschka-Strukturen konnten die Peaks mit der Größe der Kern- und Schalenstrukturen entsprechend abgestimmt werden48,49.

In diesem Artikel schlagen wir eine neuartige H2S-Sensorstruktur vor, die auf der Strahlablenkungstechnik basiert und Au-Nanostrukturen verwendet. Das Absorptionsspektrum der Au-Nanostrukturen hängt von der Anwesenheit von Gas im Medium ab. Durch die Bestrahlung des mit Au-Nanostrukturen modifizierten Substrats würde die erzeugte Wärme zu einer Änderung des Brechungsindex des umgebenden Mediums führen, was durch die Ablenkung des Strahls erfasst werden könnte. Der Vorschlag des Strahlablenkungsansatzes vereinfacht die Messungen (im Vergleich zu anderen spektroskopischen Techniken wie SERS), während die Nutzung der Au-NPs die Erfassungsmethode selektiv und empfindlich macht. Basierend auf allen für dieses System genutzten optischen Methoden ist die Funktionalität der Sensorplattform unabhängig von Feuchtigkeit und Temperatur und im Gegensatz zu den elektrochemischen Sensoren wäre der Betrieb des Sensors auch bei hohen Temperaturen möglich. Das System ist einfach zu bedienen und erfordert keine komplizierte Ausrüstung. Der Betrieb des Systems basiert im Wesentlichen auf der Variation der Elektronendichte und des Brechungsindex von Au-Nanostrukturen aufgrund der Adsorption von H2S-Molekülen. Darüber hinaus sorgt die Nutzung der Nanostrukturen aufgrund ihres hohen Oberflächen-Volumen-Verhältnisses für eine stärkere Reaktion, was eine größere Oberfläche für die Adsorption von H2S-Gasmolekülen bietet. Dies verbessert die Empfindlichkeit des vorgeschlagenen Systems. Während die Adsorption von H2S-Molekülen auf der Oberfläche von Au-Nanostrukturen physikalisch ist und keine chemische Reaktion stattfindet, ist die Erholungszeit des Sensors kurz. Die Leistung der vorgeschlagenen Technik wurde rechnerisch bewertet.

Der Absorptionsquerschnitt von drei Au-Nanostrukturen, der durch Lösen der Maxwell-Gleichungen mit der Mie-Methode berechnet wurde, ist in Abb. 1 dargestellt.

Absorptionsquerschnitt von Au-NPs.

Um das geeignete Substrat für das System zu finden, verglichen wir die Temperaturschwankung und den Ablenkwinkel für die Substrate aus modifiziertem Glas und modifiziertem Au in der Nähe von H2S. Diesbezüglich zeigt Abb. 2 die Ergebnisse dieses Vergleichs.

(a) Temperaturunterschied und (b) Ablenkungswinkel für die Glas- und Au-Substrate in der Nähe von H2S.

Abbildung 3 zeigt das Temperaturschwankungsprofil der Geometrie im Zeitbereich in Zeitintervallen von 0,6 bzw. 4,99 s.

Temperaturprofil der Geometrie zu zwei verschiedenen Simulationszeitpunkten.

Das BDS-System mit einem modifizierten Substrat wurde zum Nachweis von Luft und H2S verwendet und die Ergebnisse für drei verschiedene Au-Nanostrukturen verglichen. Abbildung 4 zeigt die Temperaturschwankung und den Ablenkwinkel für diese verschiedenen Nanostrukturen in der Nähe von Luft und H2S auf dem modifizierten Substrat.

Temperaturunterschied und Ablenkungswinkel für (a) Au-Nanokugel, (b) SiO2-Au-Kern-Schale und (c) Au-SiO2-Au-Nanomatroschka in Gegenwart von Luft und H2S.

Wir haben ein BDS-basiertes System zur Erkennung von H2S vorgeschlagen und dessen Betriebsleistung simuliert. Unter Berücksichtigung der Anwendung von Au-Nanostrukturen zur Verbesserung der Selektivität und Empfindlichkeit der Detektion wurde der Absorptionskoeffizient von drei Arten von Au-Nanostrukturen (einschließlich Au-Nanosphären, SiO2-Au-Kern-Schale-Strukturen und Au-SiO2-Au-Nanomatroschka-Strukturen) berechnet. Wie in Abb. 1 dargestellt, weist die Au-SiO2-Au-Nanomatroschka zwei Absorptionspeaks auf, verglichen mit den beiden anderen Arten von Au-Nanostrukturen mit einem Absorptionspeak, der auf dem Vorhandensein von Au in zwei separaten Bereichen der Nanostruktur basiert50. Darüber hinaus ist eine Blauverschiebung des Absorptionspeaks für alle drei Nanostrukturen in der Nähe von H2S mit einem Anstieg der Elektronendichte der Au-Nanostruktur aufgrund der Adsorption von H2S-Molekülen an den Nanostrukturen verbunden51. Wie in Abb. 1 zu sehen ist, ist die Blauverschiebung bei der Au-SiO2-Au-Nanomatroschka ausgeprägter als bei den beiden anderen Nanostrukturen.

Basierend auf der wichtigen Rolle des Substrats bei der Wärmeübertragung haben wir die Effizienz des BDS für zwei verschiedene Substrate verglichen. Abbildung 2 zeigt den Vergleich der Temperaturschwankung und des Ablenkwinkels für Glas- und Au-Substrate in Gegenwart von H2S. Wie in Abb. 2 zu sehen ist, sind die Temperaturschwankungen und Winkelabweichungen beim Glassubstrat größer als beim Au-Substrat. Dieser Unterschied ist darauf zurückzuführen, dass Au im Vergleich zu Glas eine höhere Wärmeleitfähigkeit aufweist52. Die geringere Leitfähigkeit des Glassubstrats würde dazu führen, dass die Wärme nahe der Oberfläche des Substrats begrenzt wird, während das Au-Substrat die Wärme leichter leitet und der Bereich zwischen Au und dem Gas eine geringere Wärme erreicht. Aus den oben genannten Gründen ist Glas ein geeigneteres Substrat für das vorgeschlagene BDS-System.

Abbildung 3 zeigt das Temperaturprofil der modellierten Geometrie und zeigt den Temperaturanstieg in der Struktur als Reaktion auf die absorbierte Wärme vom Pumplaserstrahl über die Zeit.

Abschließend wurde die Effizienz von drei verschiedenen Arten von Au-Nanostrukturen bei der H2S-Detektion durch das BDS-System bewertet. Abbildung 4 zeigt die Temperaturschwankung und den Ablenkwinkel des Laserstrahls in der Nähe von Luft und H2S für drei verschiedene Au-Nanostrukturen. Die Ergebnisse zeigen, dass es offensichtliche Unterschiede sowohl in der Temperaturschwankung als auch im Ablenkwinkel zwischen Luft und H2S für drei Arten von Au-Nanostrukturen gibt, was auf die Empfindlichkeit des vorgeschlagenen BDS-Systems für den Nachweis von H2S hinweist. Darüber hinaus ist der Unterschied bei der Au-SiO2-Au-Nanomatroschka-Struktur im Vergleich zu den beiden anderen Nanostrukturen ausgeprägter. Die maximale Empfindlichkeit des BDS-Systems zum Nachweis von H2S ergibt sich daher aus der Nutzung der Au-SiO2-Au-Nanomatrjoschka. Die Verwendung einer Au-Nanostruktur verbessert nicht nur die Selektivität des Systems, sondern erhöht auch die Empfindlichkeit durch Variation der Elektronendichte bei der Adsorption des Gases an seiner Oberfläche, was sein Plasmonenresonanzverhalten verändert.

In unserem vorgeschlagenen Modellierungsansatz ist die Temperaturabhängigkeit der thermischen Eigenschaften vernachlässigbar. Für die hohen Temperaturen sollte diese Abhängigkeit berücksichtigt und in die Wärmeübertragungsgleichung eingeführt werden. Zur Implementierung des Systems zur Messung und Erkennung der kleinen Variationen des abgelenkten Strahls, basierend auf der periodischen Anregung der empfindlichen Schicht durch den Sondenstrahl, könnte das Ausgangssignal mit einem Lock-in-Ansatz erfasst werden. Die Lock-In-Erkennung kann entweder mit einem analogen Lock-In-Verstärker oder entsprechend digital in der Software durchgeführt werden.

Wie in Abb. 5 dargestellt, ist das Sensorelement des vorgeschlagenen Systems ein mit Au-Nanostrukturen bedecktes Substrat. Das Substrat wird periodisch mit einem Laserstrahl (Pumpe) erhitzt, der durch einen Zerhacker läuft. Die absorbierte Energie des Pumplasers verändert den Brechungsindex des angrenzenden Mediums. Die Modulation des Brechungsindex des Mediums wird durch die Ablenkung eines zweiten Laserstrahls (Sonde) erfasst, der das Medium durchdringt. Die Ablenkung konnte entweder vom PSD- oder dem CCD-Array erfasst werden. Basierend auf der Modulation der Wärme mit dem Chopper wird auch die Ablenkung moduliert, was die Erkennung mithilfe eines Lock-in-Verstärkers erleichtert.

Das schematische Diagramm des vorgeschlagenen H2S-Detektionssystems basierend auf Strahlablenkung.

Die Adsorption von H2S auf der Oberfläche von Au-Nanostrukturen würde zu einer Änderung der Elektronenkonzentration der Nanopartikel führen, was wiederum zu einer Änderung der Position des SPR-Peaks führt und in unterschiedlichen Werten der absorbierten Wärme und des Ablenkungswinkels gipfelt Benehmen. Um die Funktionalität des Systems zu modellieren, haben wir einen rechnerischen Modellierungsansatz verwendet. Zunächst wird der Effekt der Gasadsorption auf das Absorptionsspektrum von drei verschiedenen Au-Nanostrukturen durch Lösen der Maxwell-Gleichungen modelliert. Die Variation der Temperatur im umgebenden Medium des Sensorelements (Substrat + Au-Nanostrukturen) wird durch Lösen der Wärmeübertragungsgleichung mithilfe der Finite-Elemente-Methode (FEM) in der COMSOL Multiphysics-Umgebung Version 5.353 berechnet. Die aus dem Temperaturgradienten resultierende Ablenkung des Laserstrahls wurde gemäß der maßgeblichen Gleichung für die Ausbreitung des Laserstrahls berechnet.

Unter den verschiedenen Arten von Au-Nanostrukturen mit unterschiedlichen Geometrien, wie in Abb. 6 dargestellt, haben wir drei verschiedene Strukturen ausgewählt, darunter Au-Nanosphären-, SiO2-Au-Kern-Schale- und Au-SiO2-Au-Nanomatroschka-Strukturen als wesentliche Komponente des Sensorelements. Um die optischen Eigenschaften der oben genannten Nanostrukturen zu finden, sollten die Maxwell-Gleichungen gelöst werden. Unter Berücksichtigung der sphärischen Symmetrie aller drei genannten Strukturen wurde Mies Theorie zur Lösung der Maxwell-Gleichungen ausgewählt54,55. In diesem Zusammenhang werden die beleuchteten, gestreuten und absorbierten Wellen alle unter Verwendung sphärischer Bessel-Funktionen expandiert und an jeder Grenze die Randbedingungen für elektrische und magnetische Felder festgelegt. Das Gleichungssystem wird gelöst, um die Koeffizienten für jede Welle zu finden. Jede Struktur und jedes Material wird durch seine Permittivität und Permeabilität in die Gleichungen eingeführt. Um das Dispersionsverhalten der Au-Permittivität einzuführen, wurden verschiedene Modelle eingeführt, darunter das Drude-Lorentz-Modell

um alle Interband- und Intrabandübergänge zu berücksichtigen56, wobei ɛ∞ die Dielektrizitätskonstante weit über der Plasmafrequenz ist, λp die Plasmawellenlänge bezeichnet und ɣp der in der Wellenlänge ausgedrückte Dämpfungsfaktor ist. λi bezeichnet die Interbandübergangswellenlänge, ɣi ist die Übergangsverbreiterung (ausgedrückt als Wellenlänge), Ai ist die dimensionslose kritische Punktamplitude und ɸi stellt die Phase dar.

Verschiedene Arten von Au-Nanostrukturen; Au-Nanosphären-, SiO2-Au-Kern-Schale- und Au-SiO2-Au-Nanomatroschka-Strukturen zur Modifizierung des Substrats.

Der Einfluss der Gasadsorption auf die Permittivität und die Variation der optischen Eigenschaften von Au-Nanostrukturen als Reaktion auf die H2S-Adsorption wurde berücksichtigt, um die Empfindlichkeit der vorgeschlagenen Methode zu ermitteln. Die Plasmawellenlänge in Gl. (1) wurde berechnet über

Dabei ist c die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum, m die effektive Masse der Leitungselektronen, ɛ0 die Permittivität des Vakuums, e die Elektronenladung und N die Elektronenkonzentration. Die Adsorption von H2S auf der Oberfläche der Au-Nanopartikel würde die Elektronendichte lokal erhöhen, was wiederum die Plasmawellenlänge verringert51.

Der Hauptansatz zur Berechnung der Strahlablenkung besteht darin, das Temperaturschwankungsprofil während der Erwärmung der Probe zu ermitteln. Die Temperaturschwankungen hängen von den thermooptischen und strukturellen Eigenschaften der Probe ab. Um das Temperaturschwankungsprofil zu finden, muss die Wärmeübertragungsgleichung verwendet werden

gelöst werden, wobei ρ die Dichte, Cp die Wärmekapazität, k die Wärmeleitfähigkeit, u die Strömungsgeschwindigkeit und Q die Wärmequelle darstellen57,58. In unserem Modell ist die Wärmequelle die von den Au-NPs absorbierte Laserenergie. Die wellenlängenabhängige Absorption verschiedener Arten von Nanopartikeln führt entsprechend zu unterschiedlichen Werten für Q. Die Struktur wird mit fünf aufeinanderfolgenden Gaußschen Impulsen mit einer Dauer von 1 Sekunde erhitzt. Die geometrische Struktur des Modells ist in Abb. 7 dargestellt. Um Gl. (3) Für die geometrische Struktur von Abb. 7 haben wir die FEM- und die COMSOL Multiphysics-Umgebung verwendet. Gleichung (3) wird im Zeitbereich gelöst und Tabelle 1 listet die Materialparameter auf, die im Modell basierend auf Gleichung (3) verwendet werden. (3).

Die geometrische Struktur des Modells für das BDS-System zur Erkennung von H2S-Gas. (A) Zeigt den H2S-Gasbehälter (blaue Farbe), (B) zeigt die Oberfläche des Substrats einschließlich der Au-NPs (grüne Farbe) und (C) zeigt die für Temperaturschwankungen genutzte Schnittlinie (rote Farbe).

Nachdem das Temperaturschwankungsprofil aus der Wärmegleichung ermittelt wurde, konnte die Ablenkung des Sondenlaserstrahls berechnet werden. Im Allgemeinen wird der zeitabhängige Ablenkwinkel berechnet über

Dabei bezeichnet s den Weg, entlang dem sich der Sondenstrahl in x-Richtung über der Probe ausbreitet. Unter Berücksichtigung der Ablenkung des Strahls in z-Richtung kann der Ablenkungswinkel über berechnet werden

Der Wert von dn/dT gibt die Variation des Brechungsindex mit der Temperatur an, und in dieser Studie haben wir einen festen Wert von −0,88 × 10–6 für diesen Parameter angenommen59.

Zur Erkennung von H2S wurde ein BDS-basiertes System vorgeschlagen und seine Leistung mithilfe von Computermodellen analysiert. Die Simulationsergebnisse deuten darauf hin, dass beim Vergleich von Au und Glas als Substrat Glas aufgrund seiner geringeren Wärmeleitfähigkeit besser geeignet ist. Die Verwendung von Au-NPs zur Modifizierung des Substrats führt aufgrund der starken Gold-Thiol-Wechselwirkung zu einer Selektivität des Systems für H2S-Moleküle. Darüber hinaus würde sich das Plasmonenresonanzverhalten von Au-Nanostrukturen aufgrund der Adsorption von Gas auf der Oberfläche von Nanopartikeln ändern, was die Elektronenkonzentration lokal verändert. Unter den drei vorgeschlagenen Au-Nanostrukturen weist die Au-SiO2-Au-Nanomatroschka eine höhere Empfindlichkeit für den Nachweis von H2S auf. Das vorgeschlagene System bietet verschiedene Vorteile einer schnellen, zuverlässigen, empfindlichen und selektiven Erkennung der Gasproben und könnte in Echtzeitanwendungen eingesetzt werden.

Abgeleitete Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Dieser Artikel wurde aus einer Dissertation von Frau Elham Afjeh-Dana an der School of Medicine der Shahid Beheshti University of Medical Sciences (Registrierungsnummer M471) entnommen.

Abteilung für medizinische Physik und biomedizinische Technik, Fakultät für Medizin, Shahid Beheshti University of Medical Sciences, Teheran, Iran

Elham Afjeh-Dana, Elham Asadian, Hashem Rafii-Tabar und Pezhman Sasanpour

Laseranwendung im Forschungszentrum für medizinische Wissenschaften, Shahid Beheshti University of Medical Sciences, Teheran, Iran

Mohammad Reza Razzaghi

Die Physikabteilung der Iranischen Akademie der Wissenschaften, Teheran, Iran

Hashem Rafii-Tabar

School of Nanoscience, Institute for Research in Fundamental Sciences (IPM), Postfach 19395-5531, Teheran, Iran

Pezhman Sasanpour

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PS schlug die ursprüngliche Idee vor und mit der Beteiligung von EAD und HRT wurde das Rechenmodell entwickelt. EAD führte die Simulationen durch. EA, HRT und MRR standen bei der Analyse der Ergebnisse und Diskussionen beratend zur Seite. Alle Autoren haben zum Verfassen und Bearbeiten des Manuskripts beigetragen.

Korrespondenz mit Pezhman Sasanpour.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Afjeh-Dana, E., Asadian, E., Razzaghi, MR et al. Ablenkungsbasierte Lasersensorplattform für den selektiven und empfindlichen Nachweis von H2S mithilfe plasmonischer Nanostrukturen. Sci Rep 12, 15789 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-19739-8

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Eingegangen: 22. Mai 2022

Angenommen: 02. September 2022

Veröffentlicht: 22. September 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19739-8

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