Auswirkungen der Versauerung auf die Nitrifikation und die damit verbundene Lachgasemission in Flussmündungs- und Küstengewässern

Nature Communications Band 14, Artikelnummer: 1380 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Im Zusammenhang mit einem steigenden Kohlendioxidgehalt (CO2) in der Atmosphäre wird die Versauerung von Flussmündungs- und Küstengewässern durch Nährstoffeinträge vom Land, Küstenauftrieb und komplexe biogeochemische Prozesse erheblich verschärft. Ein tieferes Verständnis darüber, wie Nitrifikanten auf die zunehmende Versauerung reagieren, ist daher von entscheidender Bedeutung, um die Reaktion von Flussmündungs- und Küstenökosystemen und ihren Beitrag zum globalen Klimawandel vorherzusagen. Hier zeigen wir, dass die Versauerung die Nitrifikationsrate erheblich verringern kann, aber die Bildung von Lachgas (N2O) als Nebenprodukt in Flussmündungs- und Küstengewässern stimuliert. Durch die unabhängige Variation der CO2-Konzentration und des pH-Werts wird ein erwarteter positiver Effekt von erhöhtem CO2 auf die Aktivität von Nitrifikatoren („CO2-Düngungseffekt“) bei Versauerung ausgeschlossen. Metatranskriptomdaten zeigen außerdem, dass Nitrifikatoren die Genexpression, die mit der intrazellulären pH-Homöostase verbunden ist, deutlich hochregulieren könnten, um mit Übersäuerungsstress umzugehen. Diese Studie beleuchtet die molekularen Grundlagen der Versauerungseffekte auf die Nitrifikation und die damit verbundene Treibhausgas-N2O-Emission und trägt dazu bei, die Reaktion und Entwicklung von Flussmündungs- und Küstenökosystemen auf den Klimawandel und menschliche Aktivitäten vorherzusagen.

Der Kohlendioxidgehalt (CO2) in der Atmosphäre hat aufgrund intensiver menschlicher Aktivitäten wie der Verbrennung fossiler Brennstoffe, der Zementproduktion, der Abholzung von Wäldern und anderen Landnutzungsänderungen zugenommen1. Weltweit hat die durchschnittliche CO2-Konzentration in der Atmosphäre mittlerweile 413,2 ppm erreicht und wird voraussichtlich bis zum Ende des 21. Jahrhunderts 800 ppm überschreiten2,3. Ungefähr 40 % des während des Industriezeitalters emittierten CO2 wurden von den Ozeanen absorbiert4, was zu einer Verringerung des Oberflächenmeerwassers um etwa 0,1 pH-Einheiten führte5,6. Für das Ende dieses Jahrhunderts wird mit einem weiteren Rückgang um 0,2–0,3 pH-Einheiten gerechnet, mit schwerwiegenden Folgen für empfindliche Organismen und Ökosysteme6,7,8.

Ästuar- und Küstenökosysteme sind dynamische Regionen im Zusammenspiel von Flüssen, Land und Ozeanen9, die lebenswichtige Ökosystemdienstleistungen für das menschliche Wohlergehen erbringen können10. Im Zusammenhang mit einem steigenden atmosphärischen CO2-Gehalt leiden Mündungs- und Küstengewässer jedoch unter einer stärkeren Versauerung als offene Ozeane, was auf die synergistischen Effekte von Nährstoffeinträgen vom Land, Küstenauftrieb und komplexen biogeochemischen Prozessen zurückzuführen ist (Ergänzende Abbildung 1). 11,12. Eine der größten Bedrohungen für Flussmündungs- und Küstenökosysteme weltweit ist der übermäßige Eintrag anthropogener Nährstoffe in Wassereinzugsgebieten10. Die durch Eutrophierung verursachte Phytoplanktonproduktion kann zu einer hohen Atmungsrate in Grundgewässern führen, in denen sich die aus Algen stammenden Stoffe ablagern, was zu einer starken CO2-Produktion führen kann13. Die Versauerung in Flussmündungs- und Küstengewässern kann daher durch das episodische Eindringen von aufsteigendem Wasser mit hohem CO2-Gehalt erheblich verstärkt werden11,13,14, was sich nachteilig auf biologische Prozesse und die Funktion von Flussmündungs- und Küstenökosystemen auswirken kann15,16,17,18,19,20,21 .

Die Nitrifikation ist ein entscheidender Prozess für das Gleichgewicht zwischen reduzierten und oxidierten Stickstoffvorkommen und verbindet die Mineralisierung mit den Stickstoffentfernungswegen der Denitrifikation und der anaeroben Ammoniumoxidation22. Damit spielt es eine entscheidende Rolle im globalen Stickstoffkreislauf, insbesondere in eutrophen aquatischen Ökosystemen. Aufgrund des langsamen Wachstums der Nitrifizierer und ihrer hohen Empfindlichkeit gegenüber Umwelteinflüssen23 ist zu erwarten, dass die Nitrifikation durch die Versauerung der Gewässer gestört wird. Eine Komplikation bei der Reaktion von Nitrifikanten auf die Versauerung besteht darin, dass der Anstieg des CO2-Partialdrucks (pCO2) und die Abnahme des pH-Werts gegensätzliche Auswirkungen haben können. Es wird erwartet, dass ein höherer pCO2-Zustand die Nitrifikation begünstigt, da eine erhöhte Kohlenstoffquelle das Wachstum chemoautotropher Nitrifikanten (CO2-Düngung) fördern kann24,25,26,27. Im Gegensatz dazu kann die damit einhergehende pH-Abnahme das Gleichgewicht zwischen Ammoniak (NH3) und Ammonium (NH4+) hin zu einer geringeren Konzentration des für Ammoniak-Oxidationsmittel verfügbaren Substrats NH3 verschieben und dadurch die Nitrifikation hemmen25,28,29. Die Reaktion der Nitrifikanten hängt daher stark vom Gleichgewicht dieser potenziellen positiven und negativen Effekte ab. Über die Auswirkungen der prognostizierten Gewässerversauerung auf den Metabolismus von Nitrifikatoren und die zugrunde liegenden Mechanismen ist jedoch wenig bekannt.

Nitrifikation ist auch ein wichtiger Weg für die Produktion des Treibhausgases Lachgas (N2O)30,31,32,33, das einen mehr als 300-fach stärkeren Strahlungsantrieb pro Mol als CO2 hat und mit Ozon in der Stratosphäre reagieren kann34. N2O kann enzymatisch durch Ammoniak oxidierende Bakterien (AOB) durch Umwandlung von Hydroxylamin (NH2OH) in N2O35,36 oder durch nitrifizierende Denitrifikation [eine sequentielle Reduktion von Nitrit (NO2−) zu Stickoxid (NO) und N2O]35 hergestellt werden. Kürzlich wurde auch die biotische Umwandlung von NH2OH in N2O durch AOB durch das Cytochrom P460 charakterisiert36. Im Gegensatz dazu wird angenommen, dass die mit der NH3-Oxidation durch Ammoniak oxidierende Archaeen (AOA) verbundene N2O-Emission hauptsächlich auf abiotische Reaktionen zwischen NH2OH und NO2− oder NO32,37,38 zurückzuführen ist. Frühere Studien legten nahe, dass AOA während der aeroben NH3-Oxidation geringere N2O-Ausbeuten produziert als AOB37,39. Darüber hinaus wurde dokumentiert, dass vollständige Ammoniakoxidationsmittel (Comammox) eine geringere N2O-Ausbeute aufweisen als AOB, da N2O eher aus der abiotischen Umwandlung von NH2OH durch Comammox-Bakterien entsteht40,41. Es ist jedoch noch nicht klar, wie die Produktion von nitrifizierendem N2O auf die Versauerung der Gewässer reagieren wird.

Hier untersuchen wir, wie sich die Versauerung der Gewässer auf die Nitrifikationsrate und die damit verbundene N2O-Emission im Jangtse-Mündungsgebiet und den angrenzenden Küstengewässern auswirkt. Es werden auch Manipulationsexperimente durchgeführt, um die einzelnen Effekte von erhöhtem pCO2 und verringertem pH-Wert zu entkoppeln. Metatranskriptome werden weiter analysiert, um die Stoffwechselreaktion nitrifizierender Mikroben aufzuklären, indem die Expression von auf Versauerung reagierenden Genen verfolgt wird. Diese Forschung liefert Einblicke in die mechanistischen Wechselwirkungen zwischen Versauerung und Nitrifikation und hilft, die zukünftige ökologische Entwicklung von Flussmündungs- und Küstenökosystemen vorherzusagen.

Durch sprudelnde Wasserproben, die an sechs repräsentativen Standorten (Yz1–Yz6) entlang der Jangtse-Mündung und angrenzenden Küstengewässern mit unterschiedlichen Luft-CO2-Gasgemischen gesammelt wurden, wurden unterschiedliche Versauerungsgrade (pH-Wert um 0,10–1,05 gesenkt) erreicht (Abb. 1, Ergänzungstabellen 1). und 2). Die Nitrifikationsraten an diesen Standorten zeigten eine identische Reaktion auf die Versauerung: Alle sanken deutlich, wenn der pH-Wert gesenkt wurde, ungeachtet einer möglichen positiven Wirkung eines hohen CO2-Gehalts (ergänzende Abbildung 2). Bei einer pH-Reduktion von 7,92–8,15 auf 7,80–8,04 wurde ein Rückgang der Nitrifikationsraten (5,8–18,1 %) festgestellt (pCO2 stieg um 122–172 μatm) (P < 0,05). Die Nitrifikationsraten sanken um ~11,1–34,1 %, wenn der pCO2 verdoppelt wurde (P < 0,05). Die Abnahme der Nitrifikationsraten korrelierte stark mit der Abnahme des Wasser-pH-Werts (P < 0,05), basierend auf den erstellten Versauerungs-Reaktionskurven (Abb. 2a). Bei einem durchschnittlichen Rückgang von etwa 0,21 pH-Einheiten, der in den letzten Jahrzehnten in Flussmündungs- und Küstengewässern auf der ganzen Welt beobachtet wurde, würden die Nitrifikationsraten um etwa 7,7–25,0 % sinken (ergänzende Abbildung 1). Dieser hemmende Effekt der Versauerung auf die Nitrifikationsrate steht im Einklang mit dem, was zuvor in den offenen Ozeanen beobachtet wurde28,42. Während berichtet wurde, dass die Nitrifikationsrate entlang eines abnehmenden natürlichen pH-Gradienten in der Narragansett Bay43 ansteigt, war dies wahrscheinlich eher auf eine Kombination biogeochemischer Bedingungen als auf den Effekt der Versauerung allein zurückzuführen.

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a Nitrifikationsraten. Die Daten zeigen die prozentualen Veränderungen der Nitrifikationsraten in den angesäuerten Behandlungen im Vergleich zur Umgebungskontrolle. Für alle Linien gilt P < 0,05. b N2O-Produktionsraten. Die Daten zeigen die prozentualen Veränderungen der N2O-Produktionsraten bei den angesäuerten Behandlungen im Vergleich zur Umgebungskontrolle. Für alle Linien gilt P < 0,05. Fehlerbalken stellen SD dar (n = 3 biologisch unabhängige Proben). ΔpH entspricht der Abnahme zwischen dem pH-Wert des Wassers vor und nach der Ansäuerung. Die Anpassungskurve wurde durch die Polynomanpassungsmethode erhalten. Gleichungen und P-Werte für die angepassten Kurven sind in der Ergänzungstabelle 3 angegeben. Quelldaten werden als Quelldatendatei bereitgestellt.

Die Hemmung der Nitrifikationsrate durch Versauerung war in den oberen Mündungsgewässern, in denen AOB die dominierenden Ammoniakoxidatoren waren, tendenziell geringer als in den angrenzenden Küstenregionen, in denen die Ammoniak oxidierenden Gemeinschaften von AOA dominiert wurden (Abb. 2a und ergänzende Abb. 3). . Zusätzlich zur Heterogenität der nitrifizierenden Mikrobengemeinschaften kann diese Variabilität im Einfluss der Versauerung auf die Nitrifikationsrate auf mehrere biogeochemische Faktoren zurückzuführen sein43. Insbesondere die relativ höheren NH4+-Konzentrationen in den oberen Flussmündungen können die durch die Versauerung verursachten hemmenden Auswirkungen auf die Ammoniakoxidation abschwächen (Ergänzungstabelle 1). Konsistent war die gemessene Hemmung der Nitrifikationsrate durch Versauerung in den Mündungs- und Küstengewässern im Allgemeinen geringer als in den oligotrophen Meeren, wo berichtet wurde, dass die Nitrifikationsraten als Reaktion auf eine Abnahme um 0,1 pH-Einheiten um 3–44 % zurückgingen28,42. Tatsächlich korrelierte die NH4+-Konzentration negativ mit der hemmenden Wirkung der Versauerung auf die Nitrifikationsrate in verschiedenen Lebensräumen von der Flussmündung bis zum offenen Ozean (P < 0,05)28,42,44 (ergänzende Abbildung 4). Angesichts der schnelleren und kontinuierlichen Verschärfung der Versauerung in Flussmündungs- und Küstengewässern aufgrund der synergistischen Effekte der durch menschliche Aktivitäten verursachten Eutrophierung und des erhöhten CO2-Gehalts in der Atmosphäre11 könnte die Störung der Nitrifikationsraten jedoch tiefgreifende Folgen für Prozesse in Flussmündungs- und Küstenökosystemen haben.

Basierend auf der Reaktion der Nitrifikationsraten, Ref. 28 spekulierten, dass der Rückgang der Nitrifikationsraten infolge der Ozeanversauerung die N2O-Produktion im offenen Ozean stark reduzieren könnte. Der Einfluss der Gewässerversauerung auf die N2O-Produktion kann jedoch von ihrem Einfluss auf die Nitrifikationsraten abgekoppelt werden45. Zum Beispiel Ref. 42 berichteten kürzlich, dass die N2O-Produktion deutlich anstieg, als der pH-Wert des Meerwassers im westlichen Nordpazifik gesenkt wurde, während die Nitrifikationsraten stabil blieben oder sogar sanken. Allerdings wurde in ihrer Arbeit die Ansäuerung durch Zugabe starker Säure (HCl) manipuliert. Obwohl die Zugabe von HCl den pCO2 erhöhen und den pH-Wert senken kann, verändert sie auch die Alkalität und führt zu anderen Karbonatparametern als in der Zukunft erwartet, d. h. der gelöste anorganische Kohlenstoff (DIC) steigt bei natürlicher Gewässerversauerung an, anstatt unverändert zu bleiben46. Darüber hinaus können nitrifizierende Gemeinschaften in verschiedenen aquatischen Lebensräumen unterschiedlich auf die Versauerung reagieren, da die Mechanismen für die N2O-Produktion bei verschiedenen nitrifizierenden Organismen unterschiedlich sind32,38,40. Daher muss die Reaktion der N2O-Produktion während der Nitrifikation auf die Versauerung der Gewässer in Flussmündungs- und Küstengewässern bewertet werden.

Durch die Belüftung mit steriler Luft bei unterschiedlichen CO2-Werten47, die die fortschreitende Versauerung der Gewässer am besten nachahmen kann, stellten wir fest, dass die Produktionsraten von N2O an allen Probenahmestellen durch die Versauerung erheblich gesteigert wurden (ergänzende Abbildung 5). Selbst bei einem pH-Abfall von ~0,1 Einheiten (7,92–8,15 auf 7,80–8,04) wurde am Ende der Inkubation eine signifikante Förderung der N2O-Produktion (8,4–23,1 %) beobachtet (P < 0,05). Zwischen dem Abfall des pH-Werts und der N2O-Emission wurden Versauerungs-Reaktionskurven erstellt, die einen signifikanten Anstieg der N2O-Produktionsraten zusammen mit dem Anstieg der Versauerungsniveaus (P < 0,05) zeigen (Abb. 2b). Bei einer durchschnittlichen Verringerung des pH-Werts um etwa 0,21 in Mündungs- und Küstenregionen weltweit könnte die N2O-Produktionsrate während der Nitrifikation um etwa 9,5–27,5 % ansteigen (Abb. 2b). Diese Ergebnisse stützen unsere Hypothese, dass die Versauerung, ähnlich wie andere Umweltstörungen wie niedrige Sauerstoff- und Giftstoffbelastungen23, 42, 48, die N2O-Produktion in Flussmündungs- und Küstengewässern erhöhen kann, unabhängig davon, ob AOB oder AOA dominiert. Obwohl sich die Mechanismen der N2O-Produktion bei verschiedenen nitrifizierenden Organismen unterscheiden32,38,40, könnte sich ihre N2O-Produktionsrate bei einer pH-Reduktion erhöhen. Die erhöhte N2O-Produktion unter sauren Bedingungen in Mündungs- und Küstengewässern stimmt mit denen im westlichen Nordpazifik überein42. Ref. 44 dokumentierten die Hemmung der N2O-Produktion durch Ozeanversauerung in kaltem, gemäßigtem und polarem Meerwasser. Unter der Annahme, dass in ihrer Studie die Nitrifikation der Hauptweg der N2O-Produktion ist, wäre die Reaktion der N2O-Produktion auf die Versauerung in den Polarmeeren anders. Obwohl auch heterotrophe Denitrifikatoren zur Produktion von N2O beitragen können, ist ihr Beitrag möglicherweise unbedeutend, da die natürlichen Isotopensignaturen von N2O zeigten, dass der Weg der NO2−-Reduktion (einschließlich Denitrifizierung von Nitrifikatoren und heterotropher Denitrifizierung) nur 0–13,3 % der freigesetzten Menge beitrug N2O (Ergänzungstabelle 4). Darüber hinaus waren die Proben aller Untersuchungsstandorte gut mit Sauerstoff angereichert [gelöster Sauerstoff (DO): 8,30–9,86 mg L−1; Ergänzungstabelle 1] und blieben während der Inkubation auf hohen DO-Werten (Ergänzungstabelle 2), was bei heterotropher Denitrifikation wahrscheinlich nicht der Fall war. Frühere Studien berichteten, dass bei einer DO-Konzentration von mehr als 0,06 mg L−1 die N2O-Produktion durch heterotrophe Denitrifikation vollständig gehemmt wird49. Daher sollte der Beitrag denitrifizierender Bakterien zur Produktion von N2O vernachlässigbar sein. Diese Studie zeigt, dass die N2O-Produktion während der Nitrifikation sowohl von AOB-dominierten als auch von AOA-dominierten Nitrifikatoren durch Versauerung stimuliert werden kann. Dies ist ein wichtiger Schritt zur Bewertung der Auswirkungen der anhaltenden Versauerung auf die N2O-Emission in den komplexen und dynamischen Flussmündungs- und Küstenökosystemen. Sollten unsere Ergebnisse repräsentativ sein und Nitrifikatoren zur Hälfte der weltweiten N2O-Emissionen in Flussmündungen und Küsten beitragen50,51 (ergänzende Abbildung 6 und ergänzende Tabelle 5), würden die durch Nitrifikation verursachten N2O-Emissionen in diesen Ökosystemen um 0,05–0,15 Tg N2O-N pro Jahr ansteigen −1 als Reaktion auf einen durchschnittlichen Rückgang um 0,21 pH-Einheiten (Ergänzungstext 1), was 0,7–2,2 % der gesamten anthropogenen N2O-Emissionen weltweit ausmacht (6,9 Tg N2O-N pro Jahr)52.

Unsere Ergebnisse zeigten, dass die Versauerung die Nitrifikationsraten hemmen, aber die N2O-Emissionen in Flussmündungs- und Küstengewässern erhöhen kann (Abb. 2). Der Anstieg des pCO2 und der Abfall des pH-Werts können jedoch gegensätzliche Auswirkungen auf Nitrifikanten haben. Um die einzelnen Auswirkungen von erhöhtem pCO2 und verringertem pH-Wert zu unterscheiden, wurde eine Reihe offener Mikrokosmossysteme mit kontinuierlicher Strömung konstruiert. Die Carbonatchemie wurde manipuliert, indem gesammelte Wasserproben von Standort Yz3 stetig mit CO2-angepasster Luft (400 μatm und 800 μatm) durchgeperlt wurden, während der pH-Wert (7,8 und 8,1) mit steriler Säure- oder Basenlösung gemäß einem Echtzeit-pH-Detektor eingestellt wurde (ergänzende Abbildung). . 7). Gleichgewichtszustände wurden in vier Szenarien erreicht [niedriger pCO2 (400 μatm) und hoher pH-Wert (8,1); niedriger pCO2 (400 μatm) und niedriger pH-Wert (7,8); hoher pCO2 (800 μatm) und niedriger pH-Wert (7,8); hoher pCO2 (800 μatm) und hoher pH-Wert (8,1)] und blieb während der Inkubationszeit stabil (Ergänzungstabelle 6). Die Ergebnisse zeigten, dass die Nitrifikationsraten bei niedrigem pH-Wert unabhängig vom pCO2-Wert deutlich abnahmen (Abb. 3a), was die negativen Auswirkungen eines verringerten pH-Werts auf die Nitrifikationsraten verdeutlicht. Allerdings scheint der Effekt eines erhöhten pCO2, von dem erwartet wird, dass er die Nitrifikation begünstigt, pH-abhängig zu sein (Abb. 3a). Wenn der pH-Wert bei Umgebungstemperaturen von 8,1 gehalten wurde, wurde ein offensichtlicher „CO2-Düngungseffekt“ beobachtet, da die Nitrifikationsraten bei hohem pCO2 zunahmen (Abb. 3a). Im Gegensatz dazu verursachte ein erhöhter pCO2 unter angesäuerten Bedingungen (pH 7,8) einen unerwarteten Rückgang der Nitrifikationsraten (Abb. 3a). Dieses Muster legt nahe, dass ein erhöhter pCO2 zu einem zusätzlichen Stressfaktor wird, wenn die Stoffwechselprozesse der verwandten Nitrifikatoren durch einen verringerten pH-Wert beeinflusst werden. Diese Ergebnisse stehen im Gegensatz zu den Beobachtungen von N2-fixierenden Cyanobakterien, die von einem hohen pCO2 unter reduzierten pH-Bedingungen profitieren können53.

a Nitrifikationsraten. b N2O-Produktionsraten während der Nitrifikation. Es wurden vier Szenarien konstruiert: die Umgebungskontrolle (400 μatm/pH 8,1, blaue durchgezogene Balken), die angesäuerte Gruppe (800 μatm/pH 7,8, rote durchgezogene Balken), nur die pH-Reduktion (400 μatm/pH 7,8, rote offene Balken) und Anstieg nur des pCO2 (800 μatm/pH 8,1, blaue offene Balken). Unterschiedliche Kleinbuchstaben (a, b, c und d) über den Spalten weisen auf signifikante Unterschiede zwischen den vier Szenarien hin (P < 0,05). Fehlerbalken stellen SD (n = 3 biologisch unabhängige Proben) dar und Punkte sind entsprechende Datenpunkte der Replikate. Signifikante Unterschiede wurden mittels einseitiger Varianzanalyse (ANOVA) ermittelt. Quelldaten werden als Quelldatendatei bereitgestellt.

Die N2O-Produktion während der Nitrifikation wurde unter angesäuerten Bedingungen gefördert (Abb. 2b), sowohl durch den verringerten pH-Wert als auch durch den erhöhten pCO2 (Abb. 3b). Die Förderung der N2O-Produktion bei hohem pCO2-Wert unter Beibehaltung des Umgebungs-pH-Werts war unerwartet (Abb. 3b), da dieser Zustand für Nitrifizierer von Vorteil war (CO2-Düngung; Abb. 3a). Es ist möglich, dass die Produktion des Nebenprodukts N2O zusammen mit der Erhöhung der Nitrifikationsraten zunimmt. Allerdings kann diese Möglichkeit die erhöhte N2O-Emission unter der Bedingung einer alleinigen pCO2-Erhöhung (pCO2 800 μatm/pH 8,1) nicht vollständig erklären, da die Förderung der N2O-Produktionsrate deutlich höher war als die Nitrifikationsrate (Abb. 3). Unter natürlichen sauren Bedingungen (ein Anstieg des pCO2 bei gleichzeitiger pH-Senkung) ist die stärkste Förderung der N2O-Emission zu erwarten, wenn die Auswirkungen der pH-Senkung und der pCO2-Erhöhung kombiniert werden (Abb. 3b). Dies ist der erste Versuch, die einzelnen Auswirkungen von erhöhtem pCO2 und verringertem pH-Wert auf die Nitrifikationsrate und die damit verbundene N2O-Emission in angesäuerten Gewässern zu entkoppeln und Einblicke in den zugrunde liegenden Mechanismus der Gewässerversauerung zu gewinnen, der sich auf Nitrifikatoren auswirkt. Ihre individuellen Wirkungen konnten anhand unserer konstruierten Inkubationssysteme mit kontinuierlichem Luftstrom und automatischem pH-Wert erfolgreich unterschieden werden. Zuvor wurde spekuliert, dass steigende pCO2-Werte einen positiven Effekt auf die Aktivität chemoautotropher Nitrifikatoren haben könnten54. Im Gegensatz dazu kann ein erhöhter pCO2 unter angesäuerten Bedingungen die Nitrifikationsrate weiter hemmen und die unerwünschte N2O-Emission als Nebenprodukt fördern. Daher sind die negativen Auswirkungen der Gewässerversauerung auf mikrobielle Stickstoffumwandlungen und deren Rückkopplung auf den globalen Klimawandel wahrscheinlich intensiver als bisher angenommen (ergänzende Abbildung 8).

Als wichtige molekulare Reaktion auf Versauerungsstress können Nitrifikatoren die Genexpression durch intrazelluläre Signalnetzwerke anpassen55, was sich weiter in einer verringerten Nitrifikationsrate und einer erhöhten N2O-Produktion widerspiegeln kann. Die transkriptionelle Reaktion nitrifizierender Gemeinschaften auf die Versauerung der Gewässer bleibt jedoch unbekannt. Die Metatranskriptomsequenzierung kann verwendet werden, um die unterschiedliche Expression von Genen abzufragen, die am physiologischen Stoffwechsel nitrifizierender Gemeinschaften unter angesäuerten Bedingungen beteiligt sind23. Frühere Versuche, Metatranskriptome auf der Grundlage kurzfristiger Ansäuerungsexperimente zu erhalten, scheiterten jedoch, da nicht genügend mRNA mit guter Integrität und Reinheit vorhanden war, was möglicherweise an der extremen Instabilität der mRNA und der Komplexität von Umweltproben liegt23. Noch wichtiger ist, dass Nitrifikanten nur einen kleinen Teil der komplexen mikrobiellen Gemeinschaften in Flussmündungs- und Küstengewässern ausmachen (<5%; ergänzende Abbildung 9). Daher ist es schwierig, ausreichend nitrifizierende Transkripte zu extrahieren, um den physiologischen Metabolismus von Nitrifikatoren vollständig aufzudecken. Daher wurde eine Reihe von kontinuierlichen Umweltsimulatoren mit Wasserproben vom Standort Yz3 eingerichtet, um eine langfristige Versauerung nachzuahmen und Nitrifikanten anzureichern. Der pH-Wert und der pCO2 in den Umgebungskontrollen wurden bei etwa 8,1 bzw. 400 μatm gehalten, wohingegen sie bei den angesäuerten Behandlungen bei etwa 7,8 bzw. 800 μatm stabilisiert wurden. Nach ca. 25 Tagen zeigten die kontinuierlich betriebenen Simulatoren stabile Nitrifikationsreaktionen (ergänzende Abbildung 10) und eine Dominanz nitrifizierender Gemeinschaften (44,6 % bzw. 45,5 % bei den Umgebungskontrollen und angesäuerten Behandlungen) (ergänzende Abbildungen 11, 12). . Gleichzeitig wurden die in situ nitrifizierenden Bakterien angereichert und die ursprünglichen Mitglieder in der Umwelt (Nitrosomonas und Nitrospira) blieben dominant. Allerdings wurde die Zellzahl der AOA bei den nitrifizierenden Anreicherungen nicht wesentlich erhöht, und daher wurde die AOA-Kultivierung weiterhin mit Streptomycin durchgeführt, um nitrifizierende Bakterien zu hemmen. Nach 50 Tagen Inkubation stieg die relative Häufigkeit von AOA von 1,1 % auf 11,2 %, wohingegen nitrifizierende Bakterien nicht nachweisbar waren (ergänzende Abbildung 13). Bei diesen nitrifizierenden Anreicherungskulturen wurden in den angesäuerten Behandlungen deutlich verringerte Nitrifikationsraten und stimulierte N2O-Emissionen beobachtet (ergänzende Abbildungen 14, 15), ein Muster, das mit dem der Feldwasserproben übereinstimmt. Obwohl die Anreicherungsmanipulation die ursprünglichen mikrobiellen Gemeinschaften in der Umwelt verändert, sind die nitrifizierenden Anreicherungen repräsentativ für die Untersuchung der transkriptionellen Reaktion von Nitrifikanten auf die Versauerung in komplexen Flussmündungs- und Küstengewässern.

Den metatranskriptomischen Analysen (Ergänzungstabelle 7) zufolge kann die CO2-induzierte Versauerung den physiologischen Metabolismus von Nitrifikatoren auf Transkriptionsebene erheblich beeinflussen, da die Gene, die an Stickstoffumwandlungen, der zytosolischen pH-Homöostase, der Energieerzeugung und der CO2-Fixierung beteiligt sind, alle stark reguliert wurden Versauerung (Abb. 4a–c, 5a–c). Die Expression der potenziell aktiven Untereinheit des Ammoniakmonooxygenase-Gens (amoA) von AOB wurde bei den angesäuerten Behandlungen um 66 % herunterreguliert (Abb. 4a). Die quantitative Echtzeit-Polymerasekettenreaktion (qPCR) zeigte auch, dass die Expression des bakteriellen amoA-Gens unter angesäuerten Bedingungen signifikant herunterreguliert wurde (P < 0,01; Ergänzungstabelle 9). Konsistent verringerte sich die Expression von bakteriellem amoB (Ammoniakmonooxygenase-Untereinheit B, auch als katalytische Untereinheit vorgeschlagen56) und amoC (Ammoniakmonooxygenase-Untereinheit C) nach der Ansäuerung um 68 bzw. 69 % (Abb. 4c). Darüber hinaus wurde die Expression des Hydroxylamin-Dehydrogenase-Gens (hao) um 61 % (P < 0,01) herunterreguliert, während die Expression der Nitritoxidoreduktase-Gene nxrA und nxrB um 76 bzw. 61 % (P < 0,01) reduziert wurde angesäuerte Bedingungen (Abb. 4c und Ergänzungstabelle 9). Basierend auf den Transkriptionsdaten von AOA wurde die Expression von archaealem AmoA auch unter angesäuerten Bedingungen (P <0, 05) herunterreguliert (24 %) (Abb. 5a und Ergänzungstabelle 9). Darüber hinaus wurden die Transkripte von archaealem amoC um 43 % herunterreguliert, während die Expression von archaealem amoB unter Ansäuerung unverändert blieb (Abb. 5c). Insgesamt wurden die funktionellen Gentranskripte, die an der schrittweisen Oxidation von NH3 zu Nitrat (NO3−) beteiligt sind, unter angesäuerten Bedingungen im Allgemeinen herunterreguliert, was mit der Verringerung der Nitrifikationsraten übereinstimmt (Abb. 2a).

ein schematisches Modell, das die Auswirkungen der Ansäuerung auf die Expression von Genen darstellt, die an der schrittweisen Oxidation von NH3 (NH3 → NH2OH → NO → NO2− → NO3−), der N2O-Produktion, der Energieerzeugung und der zytosolischen pH-Homöostase nitrifizierender Bakterien beteiligt sind. Die Membran ist durch die gestrichelte Linie durchbrochen, da die Nitritoxidation nicht oft im selben Organismus wie die Ammoniakoxidation auftritt, mit Ausnahme des kürzlich entdeckten Comammox Nitrospira. Der Fold Change (FC) der relativen Genexpression wurde durch Vergleich der angesäuerten Proben mit der Umgebungskontrolle berechnet. Die römischen Zahlen beziehen sich auf die Enzyme Komplex I (NADH-Dehydrogenase), Komplex III (Cytochrom-bc1-Komplex), Komplex IV (Cytochrom-c-Oxidase) und Komplex V (ATP-Synthase) in der Atmungskette. Gepunktete blaue Pfeile zeigen die Bewegung der Elektronen. E, unbekanntes Enzym. b Auswirkungen der Versauerung auf die Expression von Genen, die an der CO2-Fixierung durch Calvin- und reduktive Tricarbonsäure-Zyklen (rTCA) beteiligt sind. Die Farben in der Mitte der Proteinpiktogramme zeigen das Ausmaß der Hoch- oder Herunterregulierung der Gentranskripte an, die diese Proteine ​​kodieren. Die Farben am Rand der Proteinpiktogramme entsprechen den Balkenfarben in (c). c FC von Transkripten, die für die in (a) und (b) gezeigten Proteine ​​kodieren. Definitionen der Abkürzungen sind in der Ergänzungstabelle 8 aufgeführt. Quelldaten werden als Quelldatendatei bereitgestellt.

ein schematisches Modell, das die Auswirkungen der Versauerung auf die Expression von Genen darstellt, die an der NH3-Oxidation, der N2O-Produktion, der Energieerzeugung und der zytosolischen pH-Homöostase von AOA beteiligt sind. Der Fold Change (FC) der relativen Genexpression wurde durch Vergleich der angesäuerten Proben mit der Umgebungskontrolle berechnet. Die römischen Zahlen beziehen sich auf die Enzyme Komplex I (NADH-Dehydrogenase), Komplex III (b-pcy), Komplex IV (pcy-aa3) und Komplex V (ATP-Synthase) in der Atmungskette. Gepunktete blaue Pfeile zeigen die Bewegung der Elektronen. b Auswirkungen der Ansäuerung auf die Expression von Genen, die am 3-Hydroxypropionat/4-Hydroxybutyrat-Zyklus beteiligt sind. Die Farben in der Mitte der Proteinpiktogramme zeigen das Ausmaß der Hoch- oder Herunterregulierung der Gentranskripte an, die diese Proteine ​​kodieren. Die Farben am Rand der Proteinpiktogramme entsprechen den Balkenfarben in (c). c FC von Transkripten, die für die in (a) und (b) gezeigten Proteine ​​kodieren. Definitionen der Abkürzungen sind in der Ergänzungstabelle 8 aufgeführt. Quelldaten werden als Quelldatendatei bereitgestellt.

Im Gegensatz dazu wurden Transkripte von Genen, die für die nitrifizierende bakterielle Stickoxidreduktase (N2O-bildend, noch) kodieren, durch Ansäuerung hochreguliert (Abb. 4a). Die Expression der norB-, norC-, norD- und norQ-Gene von AOB wurde um das 2,5-, 16,2-, 0,7- bzw. 0,2-fache hochreguliert (Abb. 4c und Ergänzungstabelle 9). Diese Ergebnisse liefern molekulare Beweise für die beobachtete Stimulation der N2O-Emission unter angesäuerten Bedingungen. Obwohl auch alternative Enzyme wie Cytochrom c554 (kodiert durch cycA)57, Cytochrom c'-β (kodiert durch cytS)58 und Cytochrom P46036 zur nitrifizierenden bakteriellen N2O-Emission beigetragen haben könnten, wurden in dieser Studie keine Transkripte dieser Proteine ​​beobachtet . Im Gegensatz zur dramatisch hochregulierten Expression von Stickoxidreduktase-Genen waren die Transkripte der Nitritreduktase (NO-bildend, nirK) nitrifizierender Bakterien in den angesäuerten Behandlungen im Vergleich zur Umgebungskontrolle um 43 % herunterreguliert (P < 0,05). (Abb. 4c und Ergänzungstabelle 9), was darauf hindeutet, dass die NO2−-Reduktion durch nitrifizierende Bakterien möglicherweise durch Ansäuerung gehemmt wurde. Daher war die erhöhte Emission von N2O unter angesäuerten Bedingungen nicht auf den Denitrifikationsweg bakterieller Nitrifikanten zurückzuführen. Obwohl vermutet wurde, dass die abiotische Hybridreaktion die Hauptquelle für die N2O-Ausbeute der Archaeen war32,37,38, wurde vermutet, dass Enzyme wie Kupferhydroxylaminoxidoreduktase (Cu-HAO) und mutmaßliche Nitroxyloxidoreduktase an der N2O-Produktion von AOA beteiligt sind59. Transkripte dieser mutmaßlichen Proteine ​​wurden jedoch nicht beobachtet (Abb. 5a). Darüber hinaus kann die archaeale Kupfernitritreduktase (nirK) als bakterienähnliches HAO fungieren, um NH2OH zu N2O zu oxidieren, oder sie kann über die Denitrifizierung von Nitrifikatoren an der N2O-Produktion von AOA beteiligt sein59. Dennoch ist die Transkriptionsreaktion des archaealen nirK-Gens möglicherweise nicht die Hauptursache für die erhöhte Emission von N2O bei Ansäuerung, da die Expression von archaealem nirK leicht herunterreguliert wurde (Abb. 5c). Im Gegenteil, Transkripte des mutmaßlichen archaealen Stickoxidreduktase-norQ-Gens wurden unter angesäuerten Bedingungen um das 0,2-fache hochreguliert (Abb. 5c). Aufgrund des begrenzten Verständnisses der AOA-gesteuerten N2O-Produktionswege muss der molekulare Mechanismus der AOA-vermittelten Erhöhung der N2O-Emission bei Versauerung weiter aufgeklärt werden.

Es wurde berichtet, dass der intrazelluläre pH-Wert von Cyanobakterien unter angesäuerten Bedingungen zusammen mit dem pH-Wert des Wassers abnimmt53. Wenn dies bei Nitrifikatoren der Fall ist, müssen sie möglicherweise mehr protonentreibende Kraft (PMF) erzeugen, die für die Synthese von Adenosintriphosphat (ATP) erforderlich ist60. Allerdings wurden die Gentranskripte, die an den protonentranslozierenden membrangebundenen Enzymen der angereicherten nitrifizierenden Bakterien beteiligt sind, in den angesäuerten Behandlungen herunterreguliert (Log2FC < –1) (Abb. 4a). Nitrifizierende bakterielle Transkripte des NADH-Chinon-Oxidoreduktase-Gens (nuo) von Komplex I, des Ubiquinol-Cytochrom-C-Reduktase-Gens (pet) von Komplex III und des Cytochrom-C-Oxidase-Gens von Komplex IV wurden um 60 %, 57 % und 61 herunterreguliert % bzw. unter angesäuerten Bedingungen (Abb. 4c). Auf der Grundlage dieser Daten können wir daher nicht unterscheiden, ob der zytoplasmatische pH-Wert der nitrifizierenden Bakterien unter dem auferlegten Grad der Versauerung verringert wurde. Dennoch konnte bei der Untersuchung der Transkripte von Genen, die für die energieliefernden Adenosintriphosphatasen (ATPasen) kodieren, eine wichtige Erkenntnis gewonnen werden. Die bakterielle ATPase-Familie umfasst membrangebundene Proteinkomplexe, die entweder für die ATP-Synthese unter Verwendung eines membranübergreifenden PMF oder für den Aufbau von PMF unter Verwendung der bei der ATP-Hydrolyse freigesetzten Energie verantwortlich sind61,62. Basierend auf den metatranskriptomischen Daten wurden Transkripte von Genen, die für die bakteriellen ATPasen vom V-Typ kodieren, die als ATP-abhängige Protonenpumpen fungieren, unter angesäuerten Bedingungen hochreguliert (bis zu 11,5-facher Anstieg) (Abb. 4c). Dieses Ergebnis deutet auf einen zunehmenden Bedarf an nitrifizierenden Bakterien zum Pumpen zytoplasmatischer Protonen hin, um die pH-Homöostase und den H+-Gradienten bei einer Reduzierung um ~0,3 pH-Einheiten aufrechtzuerhalten. In ähnlicher Weise waren die Transkripte des archaealen Nuo-Gens von Komplex I, des Cytochrom-C-Oxidase-Cox-Gens von Komplex IV und der archaealen V-Typ-ATPase-atp-Gene signifikant hochreguliert (Log2FC > 0,5; Abb. 5a), was zeigt, dass der intrazelluläre pH-Wert des AOA kann auch mit dem pH-Wert des Wassers gesunken sein.

Unter angesäuerten Bedingungen könnte ein erhöhter Energiebedarf für die Translokation von Substraten durch Membranen auftreten, da Gentranskripte, die für die entsprechenden ATP-bindenden Kassettentransporter kodieren, hochreguliert wurden (mit einer maximal 11-fachen Hochregulierung, Abb. 4c und 5c). Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass möglicherweise ein größerer Teil der aus der NH3- oder NO2−-Oxidation gewonnenen Energie zur Bewältigung von Versauerungsstress verwendet wurde, beispielsweise zur Aufrechterhaltung der zytosolischen pH-Homöostase und des Substrattransports. Die Gesamtproduktion von ATP wurde jedoch wahrscheinlich verringert, da die Nitrifikationsraten durch die Versauerung deutlich gehemmt wurden. Darüber hinaus wurden Transkripte von Genen, die für bakterielle F-Typ-ATPasen kodieren, die als PMF-gesteuerte ATP-Synthasen fungieren, durch Ansäuern herunterreguliert (mit einer durchschnittlichen Reduzierung von 63 %, Abb. 4c). Dennoch wurde die Expression von Genen, die mit dem Kohlenstoffkonzentrationsmechanismus verbunden sind, der das carboxylierende Enzym Ribulosebisphosphat-Carboxylase-Oxidase (Rubisco) sättigt, unter angesäuerten Bedingungen herunterreguliert (Log2FC < –1; Abb. 4a), was auf einen verringerten Energiebedarf schließen lässt zur CO2-Anreicherung63 (Ergänzungstext 2). Dieser Regulierungsmechanismus erklärt möglicherweise den beobachteten „CO2-Düngungs“-Effekt bei hohem pCO2, aber unter Umgebungs-pH-Wert (800 μatm/pH 8,1) (Abb. 3a), da wahrscheinlich mehr Energie gespart und anderen zellulären Prozessen zugewiesen wurde. Allerdings schien die eingesparte Energie aufgrund der erhöhten Kohlenstoffquelle im Vergleich zu den durch die Versauerung verursachten Störungen gering zu sein, da unter versäuerten Bedingungen (800 μatm/pH 7,8) deutlich negative Auswirkungen beobachtet wurden (Abb. 3a). Insgesamt deuten diese Ergebnisse darauf hin, dass die Ansäuerung zu einer geringeren Produktion von ATP und einer Umverteilung dieser Energie zur Unterstützung der Zellerhaltung und nicht zur Förderung des chemoautotrophen Wachstums führen kann. Tatsächlich war die Wachstumsrate der dominanten nitrifizierenden Bakterien bei angesäuerten Behandlungen verringert (Reduktion um ~25 % bzw. 27 % für Nitrosomonas und Nitrospira) (ergänzende Abbildung 16a, b). Weitere Hinweise wurden auf Transkriptionsebene beobachtet, da an der CO2-Fixierung beteiligte Gentranskripte [Calvin-Zyklus für Nitrosomonas und reduktiver Tricarbonsäurezyklus für Nitrospira] allgegenwärtig herunterreguliert wurden (Ergänzungstext 3, Abb. 4b, c)25,27. Gentranskripte, die am energetisch günstigeren 3-Hydroxypropionat/4-Hydroxybutyrat-Kohlenstofffixierungsweg von AOA beteiligt sind, wurden jedoch im Allgemeinen unter angesäuerten Bedingungen hochreguliert (Abb. 5b, c). In Übereinstimmung mit diesen Ergebnissen wurde in den angesäuerten Behandlungen eine relativ höhere AOA-Häufigkeit festgestellt (P <0, 05) (ergänzende Abbildung 16c), was hauptsächlich auf das chemoautotrophe Wachstum von Nitrosopumilus (der dominanten AOA-Gattung) zurückzuführen ist, dessen relative Häufigkeit auch unter angesäuerten Bedingungen zunahm ( P < 0,05) (Abb. 6a). Somit könnte die Versauerung der Gewässer die Gemeinschaft der Ammoniakoxidationsmittel dahingehend verändern, dass das Verhältnis von AOA zu AOB zunimmt. Diese Variation könnte auch durch eine höhere NH3-Affinität von AOA22,64 und die verringerte NH3-Verfügbarkeit unter angesäuerten Bedingungen25 verursacht werden. Ref. 44 berichteten, dass die Zusammensetzung der AOA-Ansammlung nicht empfindlich auf die Versauerung der Ozeane reagierte, möglicherweise weil die Inkubationszeit (weniger als eine Woche) in ihrer Studie nicht lang genug war, um einen signifikanten Umsatz in der Ansammlung zu bewirken.

a Relative Häufigkeit nitrifizierender Mikroben basierend auf der 16S-rRNA-Gensequenzierung mit universellen Primern, die in der Lage sind, sowohl Bakterien als auch Archaeen innerhalb derselben Sequenzierungsbibliotheken nachzuweisen. Das eingefügte Diagramm zeigt die relative Häufigkeit ammoniakoxidierender Archaeen (Nitrosopumilus und Nitrososphaera). Ein einzelnes Sternchen kennzeichnet einen signifikanten Unterschied bei P < 0,05, während ein doppeltes Sternchen einen signifikanten Unterschied bei P < 0,01 kennzeichnet. Der Fehlerbalken stellt SD (n = 3 biologisch unabhängige Proben) dar und Punkte sind entsprechende Datenpunkte der Replikate. b Der Anteil der wichtigsten nitrifizierenden Gentranskripte von Comammox basierend auf Metatranskriptom-Sequenzierungsdaten. Horizontale Linien in den Kastendiagrammen geben den Mittelwert an, Sterne stellen den Mittelwert dar. Die Kästchen geben das 25. und 75. Perzentil an, die Whiskers zeigen den Bereich vom 5. bis 95. Perzentil und die Kurven zeigen die Verteilung der Werte. Ein einzelnes Sternchen kennzeichnet einen signifikanten Unterschied bei P < 0,05 (n = 6 Gene). Signifikante Unterschiede wurden mittels einseitiger Varianzanalyse (ANOVA) ermittelt. Quelldaten werden als Quelldatendatei bereitgestellt.

Darüber hinaus waren die Gemeinschaften nitrifizierender Bakterien von der Versauerung betroffen (Abb. 6a). Die relative Häufigkeit von Nitrosomonas (dem dominanten AOB) nahm in den angesäuerten Behandlungen ab (P < 0,05), während die von Nitrospira [dem dominanten nitritoxidierenden Bakterium (NOB), einschließlich Comammox) zunahm (P < 0,05). Dieser insgesamt erhöhte Anteil von Nitrospira gegenüber bekannten Ammoniak-Oxidationsmitteln weist auf einen zunehmenden Anteil von Comammox unter angesäuerten Bedingungen hin. Tatsächlich war die Häufigkeit des Comammox-AmoA-Gens bei den angesäuerten Behandlungen höher (P <0,05) (ergänzende Abbildung 16d). Darüber hinaus wurden basierend auf Metatranskriptomdaten höhere Comammox-Gentranskripte in den angesäuerten Behandlungen nachgewiesen (0,78–11,59 % der insgesamt erhaltenen Gentranskripte, die an der schrittweisen Oxidation von NH3 zu NO3− beteiligt sind) im Vergleich zur Umgebungskontrolle (nur 0,03–0,89). %, P < 0,05) (Abb. 6b und ergänzende Abb. 17). Interessanterweise war der Anstieg bei Gentranskripten, die an der Oxidation von NH3 zu NO2− beteiligt sind (amo und hao), höher als bei Gentranskripten, die an der Oxidation von NO2− beteiligt sind (nxr) (Abb. 6b), was auf die Möglichkeit schließen lässt, dass ein Teil des Comammox möglicherweise nur dient als teilweise und nicht als vollständige Ammoniakoxidationsmittel unter angesäuerten Bedingungen. Es sind jedoch noch weitere Untersuchungen erforderlich, um diese Hypothese zu überprüfen. Diese Daten zeigen, dass die Versauerung von Gewässern tiefgreifende Auswirkungen auf nitrifizierende Gemeinschaften und ihren physiologischen Stoffwechsel in Flussmündungs- und Küstenökosystemen hat.

Zusammenfassend deuten unsere Ergebnisse darauf hin, dass die anhaltende Versauerung der Gewässer aufgrund der synergistischen Effekte der durch menschliche Aktivitäten verursachten Eutrophierung und des erhöhten CO2-Gehalts in der Atmosphäre eine wichtige Verbindung des Stickstoffkreislaufs stören und die Produktion des starken Treibhausgases N2O in Flussmündungs- und Küstengewässern erhöhen könnte. Entgegen unserer Erwartung hatte ein erhöhter pCO2 unter angesäuerten Bedingungen keinen „CO2-Düngungseffekt“ auf chemoautotrophe Nitrifikanten. Nitrifikatoren reagieren deutlich auf die Versauerung auf der Transkriptionsebene und regulieren die Genexpression, die mit der intrazellulären pH-Homöostase verbunden ist, stark hoch, um mit dem Versauerungsstress fertig zu werden. Diese Ergebnisse liefern wichtige Erkenntnisse über den zugrunde liegenden Mechanismus der Versauerung, der sich auf die Nitrifikation und die damit verbundene N2O-Emission auswirkt, und wir schlagen vor, dass eine weitere Versauerung in Flussmündungs- und Küstengewässern den Stickstoffkreislauf verändern und die globale Erwärmung durch Stimulierung der N2O-Emission beschleunigen könnte.

Der Jangtsekiang ist aufgrund der Wasserableitung der größte Fluss auf dem euroasiatischen Kontinent und außerdem der drittlängste Fluss der Welt. Das Einzugsgebiet des Jangtsekiang zeichnet sich durch eine schnelle wirtschaftliche Entwicklung und eine hohe Bevölkerungsdichte aus. Aufgrund der intensiven menschlichen Aktivitäten wurden erhebliche Mengen an reaktivem N in die Jangtse-Mündung und die angrenzenden Küstengebiete eingeleitet, was zu einer schwerwiegenden N-Verschmutzung und einer raschen Versauerung des Wassers führte65. Daher wurde das Jangtse-Mündungsgebiet als Untersuchungsgebiet ausgewählt, um die Reaktionen der Nitrifikationsrate und der damit verbundenen N2O-Emission auf die Versauerung der Gewässer zu untersuchen. Um dieses Ziel zu erreichen, wurden sechs repräsentative Probenahmestellen (Yz1 bis Yz6) entlang des Mündungsgradienten von der Mündung bis zum angrenzenden Küstengebiet ausgewählt.

In dieser Studie wurde an diesen Standorten während der März-Kreuzfahrt der National Natural Science Foundation of China im Jahr 2020 bodennahes Wasser gesammelt, das typischerweise eine aktivere Nitrifikation und eine stärkere Versauerung65,66 aufweist, wobei Niskin-X-Flaschen verwendet wurden, die auf einem Leitfähigkeitsmessgerät montiert waren -Temperatur-Tiefen-Profiler (CTD) (Sea-Bird 911 plus) (Abb. 1). Wassertiefe, Salzgehalt, pH-Wert und Sauerstoffgehalt wurden mit CTD-Profiler, pH-Meter (Thermo Orion 3-Star) und der Winkler-Methode aufgezeichnet. Ein Teil des Wassers von jedem Standort wurde für nachfolgende Ansäuerungsexperimente im Dunkeln bei 4 °C aufbewahrt. In der Zwischenzeit wurden bekannte Mengen an Teilproben sofort mit sterilen Filtern mit einer Porengröße von 0, 22 μm (Waterman) filtriert und die Filtrate für Nährstoffanalysen aufbewahrt, während die Membranen für die spätere DNA-Extraktion sorgfältig bei –20 ° C aufbewahrt wurden (ergänzende Methoden). Eine zusätzliche Menge der Teilprobe von Standort Yz3 wurde außerdem für spätere Langzeitmanipulationsexperimente bei 4 °C im Dunkeln aufbewahrt.

Die Ansäuerungsexperimente wurden in einer Reihe von kontinuierlichen Durchflussmanipulationssystemen (konstruiert auf der Basis von Bioreaktoren, Infors, Schweiz, mit 4,0 l Wasserproben und 1,0 l Kopfraum) durch kontinuierliches und sanftes Durchperlen von Wasserproben mit befeuchteter und 0,22 μm gefilterter synthetischer Luft durchgeführt (79 % N2 und 21 % O2): CO2-Mischungen (20 ml min−1, präzise gesteuert durch Massendurchflussmesser). Die Einlassluft:CO2-Blasen wurden durch zwei Rührer, die am Boden und über dem Einlassluftstrom (~30 U/min) installiert waren, sanft im Wasserkörper verteilt, um das Wassersystem homogen zu machen und die Flüssigkeits- und Gasphase ins Gleichgewicht zu bringen. Nach dem Gleichgewicht wurde Headspace-Gas mit gasdichten Spritzen aus den Reaktoren gesammelt, um die natürlichen Isotopensignaturen von N2O zu analysieren und die N2O-Produktionswege aufzudecken (ergänzende Methoden). Anschließend wurden die Nitrifikationsraten durch Zugabe von 15NH4Cl (>98 Atomprozent 15N, weniger als 20 % der Umgebungskonzentration) als Tracer und die Anreicherung von 15N in den NOx− (NO3− + NO2−)-Pools bestimmt. Während der Geschwindigkeitsmessungen wurde der pH-Wert des Wassers mithilfe einer 0,2 M NaOH-Lösung durch den automatischen Säure-Base-Regler des Reaktors stabil gehalten, da während des Prozesses der NH3-Oxidation Protonen (H+) freigesetzt werden können. In der Zwischenzeit wurde die DO-Konzentration gesättigt und der pCO2-Wert durch einen Gasfluss von 100 ml h−1 auf dem angestrebten Wert gehalten. Das ausströmende Gas wurde mit Gasprobenbeuteln (Teflon®FEP, DuPont) gesammelt. Die Temperatur wurde durch eine automatische Heizplatte und ein kaltes zirkulierendes Wasserbad auf Raumtemperatur (25 °C) gehalten. Während der Inkubation wurden pH, DO und Temperatur in Echtzeit über den ausgestatteten pH-Sensor (Hamilton, Schweiz), DO-Sensor (Hamilton, Schweiz) bzw. Temperatursensor (Infors, Schweiz) aufgezeichnet. Die Inkubationen wurden im Dunkeln durchgeführt, indem die Reaktortanks mit undurchsichtigem Papier abgedeckt wurden. Flüssige Proben (30 ml) wurden zu Beginn und am Ende der 24-stündigen Inkubation mit gasdichten Spritzen durch ein reserviertes Probenahmeröhrchen (nach der Probenahme fest abgeklemmt) gesammelt und sofort filtriert (0,22 μm, Waterman). Ein Teil des gefilterten Wassers wurde für Messungen von NO3− und NO2− verwendet, während der andere Teil für die 15NOx−-Analyse mit der „Denitrifier-Methode“67 aufbereitet wurde. Darüber hinaus wurden weitere 30-ml-Wasserproben zur Messung von DIC, Alkalität und pCO2 entnommen. In der Zwischenzeit wurden Gasproben mit gasdichten Spritzen für CO2-, N2O- und N2O-Isotopenmessungen entnommen. Vor der Verwendung wurden die Reagenzlösungen filtersterilisiert (0,22 μm, Waterman) und der Reaktortank und die zugehörigen Materialien wurden hitzesterilisiert (121 °C und 15 psi für 20 Minuten) (dasselbe unten). Alle Experimente wurden dreifach durchgeführt. Die Nitrifikationsraten wurden nach folgender Gleichung68 berechnet:

wobei Rnitrifikation die Nitrifikationsrate (nmol L−1 h−1) ist, \({R}_{t0}{{{NO}}_{X}}^{-}\)und \({R}_{ t}{{{NO}}_{X}}^{-}\) sind die Verhältnisse von 15N im \({{{NO}}_{X}}^{-}\)-Pool, gemessen am Anfang (t0) bzw. Endzeit (t) der Inkubation. \({\left[{{{NO}}_{X}}^{-}\right]}_{t0}\) und \({\left[{{{NO}}_{X}}^ {-}\right]}_{t}\) sind die Konzentrationen von \({{{NO}}_{X}}^{-}\) zum Anfangszeitpunkt (t0) und Endzeitpunkt (t) des Inkubation bzw. \({\left[{\!\,}^{14}{{{NH}}_{4}}^{+}\right]}\) und \([{\,\!}^{15 }{{{NH}}_{4}}^{+}]\) repräsentieren die Umgebungskonzentration \({{{NH}}_{4}}^{+}\) und die endgültige \({\, \!}^{15}{{{NH}}_{4}}^{+}\) Konzentration nach Zugabe des stabilen Isotopen-Tracers.

Die N2O-Produktionsraten wurden basierend auf der Massenzunahme von 45 und 46 N2O (\({\,\!}^{45}N_{2}\) und \({\,\!}^{46}N_{2) berechnet }\)) während der Experimente69:

wobei \({R}_{{N}_{2}O}\) die N2O-Produktionsrate (pmol N2O-N L−1 h−1) ist. F ist der Anteil von 15N im Substratpool (\({{{NH}}_{4}}^{+}\)), wie oben beschrieben. \({{\,\!}^{45}N_{2}}O_{t0}\) und \({{\,\!}^{45}N_{2}}O_{t}\) angeben die Menge an \({\,\!}^{45}N_{2}O\) zum Anfangszeitpunkt (t0) bzw. Endzeitpunkt (t) der Inkubation. \({{\,\!}^{46}N_{2}}O_{t0}\) und \({{\,\!}^{46}N_{2}}O_{t}\) sind die Menge an \({\,\!}^{46}N_{2}O\) zum Anfangszeitpunkt (t0) bzw. Endzeitpunkt (t) der Inkubation. V stellt das Volumen der Wasserprobe (L) dar.

Um mögliche Auswirkungen eines steigenden pCO2-Werts und eines sinkenden pH-Werts auf die Nitrifikationsraten und die damit verbundene N2O-Produktion bei Ansäuerung zu unterscheiden, wurde eine Reihe von Systemen zur kontinuierlichen Luftstrommanipulation ähnlich wie bei den Ansäuerungsexperimenten konstruiert. Kurz gesagt wurden vier Gruppen von Simulationssystemen konstruiert: (a) 400 μatm/pH 8,1 (die Umgebungskontrollgruppe), (b) 400 μatm/pH 7,8 (nur Reduzierung des pH-Werts, Beibehaltung des pCO2 auf dem Umgebungsniveau), (c) 800 μatm/pH 7,8 (die Versauerungsgruppe), (d) 800 μatm/pH 8,1 (nur Anstieg von pCO2, pH-Wert auf Umgebungsniveau halten) (Ergänzende Abbildung 7). Pro Reaktor wurden 4 l der gesammelten Wasserproben vom Standort Yz3 zugegeben, und 15NH4Cl (>98 Atomprozent 15N) wurde auf weniger als 20 % der NH4+-Konzentration in der Umgebung zugegeben. Die Carbonatchemie wurde manipuliert, indem die Wasserproben kontinuierlich mit 0,22 μm gefilterter CO2-regulierter Luft (400 μatm für die Gruppen a und b, 800 μatm für die Gruppen c und d) durchperlt und gleichzeitig der pH-Wert angepasst wurde (7,8 für die Gruppen b und c, 8,1 für die Gruppen). a und d) mit steriler Säure- (0,1 M HCl) oder Basenlösung (0,2 M NaOH) über den automatischen Säure-Base-Regler des Reaktors. Andere Reaktionsbedingungen (Temperatur, gelöster Sauerstoff, Gasflussrate, Rührgeschwindigkeit und Dunkelbedingungen) waren die gleichen wie in den Ansäuerungsexperimenten. Die Nitrifikationsraten und die N2O-Produktionsraten wurden wie oben beschrieben während der 24-stündigen Inkubation nach dem Gleichgewicht gemessen. Alle Experimente wurden dreifach durchgeführt.

Zwei weitere Gruppen von Manipulationssystemen wurden in ähnlicher Weise mit Wasserproben vom Standort Yz3 für Langzeitversauerungsexperimente aufgebaut: (a) 400 μatm/pH 8,1 (Kontrollgruppe) und (b) 800 μatm/pH 7,8 (Versäuerungsgruppe). pCO2 und pH-Wert im Wasserkörper wurden durch kontinuierliches Sprudeln mit befeuchteter und 0,22 μm gefilterter Umgebungsluft (400 μatm, Gruppe a) oder CO2-angereicherter Luft (800 μatm, Gruppe b) manipuliert, wobei der pH-Wert bei 7,8 bzw. 8,1 stabilisiert wurde . Während der Langzeitexperimente zur Ansäuerung wurde NH4+ ergänzt und in den Reaktoren auf etwa Umgebungskonzentrationen (unter 10 μM) gehalten (ergänzende Abbildung 10). Nachdem etwa die Hälfte des NH4+ verbraucht war, wurden filtersterilisierte Standortwasserproben mit geeigneten NH4+-Konzentrationen als Kulturmedium verwendet und mit einer Durchflussrate von 1 l Tag−1 allen Reaktoren zugeführt. Zur Neutralisierung des im Nitrifikationsprozess freigesetzten H+ wurde eine sterilisierte 0,2 M NaOH-Lösung verwendet. Der Sauerstoffgehalt wurde gesättigt gehalten und die Temperatur wurde wie oben beschrieben bei 25 °C gehalten. Während der Inkubation wurden jeden Tag Flüssigkeitsproben (10 ml) aus den Reaktoren entnommen und sofort filtriert (0,22 μm, Waterman), um NH4+, NO3− und NO2− zu messen. Außerdem wurden täglich 2 ml des Headspace-Gases mit gasdichten Spritzen für die Analyse von N2O und CO2 gesammelt. Alle paar Tage wurde eine bekannte Probenmenge gesammelt und durch Zentrifugation (20.000 g, 5 Minuten) pelletiert. Pellets wurden sofort zur DNA-Extraktion und anschließenden Pyrosequenzierungs- und qPCR-Assays verwendet (Ergänzungsmethoden, Ergänzungstabelle 10). Außerdem wurden jede Woche Teilproben zur Messung der Nitrifikations- und N2O-Produktionsraten gesammelt. Am Ende der einmonatigen Inkubation wurden die Proben geerntet, pelletiert (20.000 g für 5 Minuten, unter 2 °C) und sofort in flüssigem Stickstoff für nachfolgende metatranskriptomische Analysen kryokonserviert.

Zur AOA-Anreicherung wurde ein kontinuierlich arbeitender nitrifizierender Bioreaktor (Infors, Schweiz) mit einem Arbeitsvolumen von 4,0 l mit Frischwasserproben vom Standort Yz3 aufgebaut. Filtersterilisiertes Standortwasser, ergänzt mit NH4+ (~10 μM) und Streptomycin (~50 mg/L, um nitrifizierende Bakterien zu hemmen70,71), wurde kontinuierlich mit einer Durchflussrate von ~0,5 L Tag−1 zugeführt. Die DO-Konzentration wurde durch kontinuierliches Spülen mit Luft gesättigt gehalten. Der pH-Wert wurde mit 0,2 M KHCO3-Lösung über den automatischen Säure-Base-Regler des Reaktors bei 8,1 gehalten. Die Inkubationen wurden im Dunkeln durchgeführt und die Temperatur wurde wie oben beschrieben bei 25 °C gehalten. Während der Inkubation wurden flüssige Proben aus dem Reaktor gesammelt und sofort mit Filtern mit einer Porengröße von 0,22 μm (Waterman) zur Messung von NH4+, NO3− und NO2− filtriert. Darüber hinaus wurden Proben (20.000 g, 5 min) für die DNA-Extraktion und anschließende Pyrosequenzierung gesammelt, um die Anreicherung von AOA zu überwachen (ergänzende Methoden). Nach 50-tägiger Inkubation wurde die AOA-Anreicherungskultur geerntet, um die Nitrifikations- und N2O-Emissionsraten zu messen.

Aus den Reaktoren gesammelte Flüssigkeitsproben wurden zentrifugiert (6.000 g, 5 Minuten), um die mit Nitrifikation angereicherte Biomasse zu ernten27. Anschließend wurde die am Boden des Zentrifugenröhrchens ausgefällte Biomasse dreimal mit filtersterilisiertem Standortwasser gewaschen und vor den Geschwindigkeitsmessungen darin erneut suspendiert. Anschließend wurden 100 μl dieser Suspension in gasdichte Glasfläschchen (120 ml) überführt, in denen 10 ml frisches, filtersterilisiertes Standortwasser mit NH4+ (~10 μM Endkonzentration) ausreichend mit CO2-angepasster Luft (400 μatm bzw 800 μatm). Während der Inkubation wurde der pH-Wert durch Zugabe von 3-(N-Morpholino)propansulfonsäure (MOPS, pH-Wert eingestellt auf 8,1 oder 7,8, 20 mM Endkonzentration) auf dem angestrebten Wert gehalten23. Die Fläschchen wurden im Dunkeln bei 25 °C auf einem Orbitalschüttler (30 U/min) inkubiert. Bei jedem Probenahmeintervall (0, 5, 8, 12 und 24 Stunden) wurden drei Replikate getötet und 2 ml des Headspace-Gases für CO2- und N2O-Analysen extrahiert. Der angestrebte pH- und DO-Wert wurde mit einem pH-Meter von Mettler-Toledo bzw. einem OXY-Meter S/N 4164 mit einem Sauerstoffnadelsensor (Unisense) bestätigt. In der Zwischenzeit wurden 5 ml Suspension in jedem Fläschchen sofort für NOx−-Messungen filtriert (0,22 μm, Waterman). Die Nitrifikationsraten wurden auf der Grundlage der linearen zeitlichen Änderungen der NOx−-Konzentrationen geschätzt23. Die Hemmung der Nitrifikationsaktivität wurde als prozentuale Verringerung der Nitrifikationsrate in den angesäuerten Behandlungen im Vergleich zur Umgebungskontrolle ausgedrückt. Die Auswirkung der Ansäuerung auf die N2O-Emission wurde anhand der prozentualen Änderung der N2O-Konzentration (im Kopfraum der Glasfläschchen) in den angesäuerten Behandlungen im Vergleich zur Umgebungskontrolle bestimmt23.

Die Gesamt-RNA wurde am Ende der Inkubation mit dem EZNA® Soil RNA Kit (Omega Bio-tek, Norcross, GA, USA) aus dreifachen Umgebungskontrollen (400 μatm/pH 8,1) und angesäuerten Behandlungen (800 μatm/pH 7,8) extrahiert. Restliche genomische DNA wurde mit dem Turbo DNA-free Kit (Ambion) entfernt und durch PCR unter Verwendung der Primer 515F (5′-GTGCCAGCMGCCGCGGTAA-3′) und 909R (5′-CCCCGYCAATTCMTTT RAGT-3′) weiter verifiziert, um eine DNA-Kontamination auszuschließen23. Die Reinheit, Integrität und Konzentration der extrahierten RNA wurden mit Agilent2100 (Agilent) und Nanodrop2000 (Thermo) gemessen. Ribosomale RNA (rRNA) wurde dann mit dem Ribo-Zero rRNA Removal Kit (Epicentre) entfernt, um qualifizierte mRNA zu erhalten, die für qPCR-Analysen (ergänzende Methoden) und Metatranskriptomsequenzierung verwendet wurde.

Metatranskriptomische cDNA-Bibliotheken wurden mit dem TruSeq RNA Sample Prep Kit (Illumina) erstellt und auf einer Illumina HiSeq4000-Plattform sequenziert, nachdem dreifache mRNA-Proben aus den Umgebungskontrollen und den angesäuerten Behandlungen einzeln gepoolt wurden72. Die Qualität der Rohlesevorgänge wurde über FastQC überprüft und von SeqPrep (https://github.com/jstjohn/SeqPrep) optimiert. Anschließend wurden die Rohdaten mithilfe von Sickle (https://github.com/najoshi/sickle) qualitätsgefiltert und Sequenzen mit mehrdeutigen (N) Basen, geringer Qualität (unter 20) und Längen von weniger als 50 Basenpaaren (bp) erstellt. wurden verworfen. SortMeRNA (http://bioinfo.lifl.fr/RNA/sortmerna/) wurde außerdem zum Screening und Entfernen von rRNA-Reads verwendet. Die resultierenden hochwertigen mRNA-Clean-Reads wurden mithilfe der Trinity-De-novo-Assembly-Pipeline zusammengestellt (Contigs mit weniger als 200 bp wurden entfernt)73. MetaGeneMark (http://exon.gatech.edu/meta_gmhmmp.cgi) wurde verwendet, um offene Leserahmen (ORFs) vorherzusagen, und diejenigen, die länger als 100 bp waren, wurden in Aminosäuresequenzen übersetzt. Nicht redundante Contigs (95 % Identität; 90 % Abdeckung) wurden über die CD-HIT-Software (http://www.bioinformatics.org/cd-hit/) erhalten. Die Expressionsniveaus der Transkripte wurden über Kallisto (https://pachterlab.github.io/kallisto/) berechnet und als TPM (Transcripts Per Kilobase Million) angegeben. Der Fold Change (FC) der relativen Genexpression wurde durch Vergleich der angesäuerten Behandlungen mit der Umgebungskontrolle berechnet. Taxonomische Zugehörigkeiten der Transkripte wurden über Binning dem besten Treffer in der NR-Datenbank (BLASTP, E-Wert ≤ 10−5) zugeordnet. Potenzielle Funktionen wurden basierend auf der besten Homologie zu Proteinen innerhalb der KEGG-Datenbank (Kyoto Encyclopedia of Genes and Genomes) (BLASTP, E-Wert ≤ 10–5) zugewiesen. Der Maximum-Likelihood-Baum wurde mit IQ-TREE74 mit 1000 ultraschnellen Bootstraps erstellt und dann mit iTOL (interaktiver Lebensbaum)75 visualisiert und kommentiert.

Die Konzentrationen von CO2 und N2O wurden mittels Gaschromatographie überwacht (GC-2014, Shimadzu, Kyoto, Japan). N2O-Isotopenverhältnisse (m/z = 44, 45, 46) wurden mittels Isotopenverhältnis-Massenspektrometrie (IRMS, Delta V Advantage, Thermo Fisher Scientific, Bremen, Deutschland) analysiert. Natürliche N2O-Isotopensignaturen (δ15Nbulk, δ15Nα und δ18O) zur Aufdeckung von N2O-Produktionswegen wurden mit IRMS (Delta V Plus, Thermo Fisher Scientific, Bremen, Deutschland) analysiert. Die Konzentrationen von NH4+, NO3– und NO2– wurden kolorimetrisch unter Verwendung eines kontinuierlichen Nährstoffanalysators (Skalar SANplus, Skalar Analytical BV, Breda, Niederlande) mit Nachweisgrenzen von 0,3 μM für NH4+-N und 0,05 μM für NO2–N gemessen und NO3−-N. Die DIC-Konzentration wurde durch Ansäuerung und anschließende Quantifizierung des freigesetzten CO2 analysiert (Kohlenstoffcoulometer, UIC-INC, Amerika). Alkalität und pCO2 wurden über das CO2SYS-Programm76 auf der Grundlage von pH- und DIC-Messungen unter Verwendung der Kohlensäure-Dissoziationskonstanten von Ref. berechnet. 77, die von Ref. in verschiedene funktionale Formen umgerüstet wurden. 78.

Statistische Analysen wurden mit SPSS Version 19.0 für Windows (SPSS Inc., Chicago, IL, USA) durchgeführt. Signifikante Unterschiede zwischen unterschiedlich behandelten Gruppen wurden mittels einseitiger Varianzanalyse (ANOVA) und anschließendem Tukey-Ehrlichkeitstest identifiziert. Mit Origin 2022b wurden nichtlinear angepasste Kurven (Polynomanpassung) erstellt, um die Reaktionen der Nitrifikation und der damit verbundenen N2O-Produktionsraten auf verschiedene Versauerungsgrade zu untersuchen. Die Ergebnisse wurden als signifikant angesehen, wenn P < 0,05.

Weitere Informationen zum Forschungsdesign finden Sie in der mit diesem Artikel verlinkten Nature Portfolio Reporting Summary.

Alle Sequenzdaten und Probeninformationen sind in der Sequence Read Archive (SRA)-Datenbank des National Center for Biotechnology Information (NCBI) unter den BioProject-Zugangsnummern PRJNA876082 verfügbar. Alle zur Bewertung der Schlussfolgerungen in der Arbeit erforderlichen Daten sind in der Arbeit und/oder den ergänzenden Materialien enthalten. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

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Referenzen herunterladen

Diese Arbeit wird von der National Natural Science Foundation of China (Nr. 41725002 [LJH], 41971105 [YLZ], 42222605 [YLZ], 42030411 [LJH], 42249903 [LJH], 41671463 [LJH] und 41730646 [ML] unterstützt. ), die Chinese National Key Programs for Fundamental Research and Development (Nr. 2016YFA0600904) [LJH] und der Director's Fund of Key Laboratory of Geographic Information Science (Bildungsministerium), East China Normal University (Stipendium Nr. KLGIS2022C03) [YLZ] . Proben wurden während der offenen Forschungskreuzfahrten zur Jangtse-Mündung (NORC2020-03 und NORC2023-302) gesammelt. Wir danken WS Gardner und Silvia E. Newell für die Diskussion und Überarbeitung des Manuskripts.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Jie Zhou, Yanling Zheng.

Staatliches Schlüssellabor für Mündungs- und Küstenforschung, Beobachtungs- und Forschungsstation für Ökosystem-Feuchtgebiete im Jangtse-Delta, East China Normal University, Shanghai, 200241, China

Jie Zhou, Yanling Zheng, Lijun Hou, Zhirui An, Feiyang Chen, Bolin Liu, Hongpo Dong, Xia Liang, Xiaofei Li und Dengzhou Gao

School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai, 200241, China

Yanling Zheng, Li Wu, Lin Qi, Ping Han, Guoyu Yin, Yi Yang, Ye Li und Min Liu

Schlüssellabor für geografische Informationswissenschaft (Bildungsministerium), East China Normal University, Shanghai, 200241, China

Yanling Zheng, Li Wu, Lin Qi, Ping Han, Guoyu Yin, Yi Yang, Ye Li und Min Liu

Schlüssellabor für räumlich-zeitliche Big-Data-Analyse und Anwendung natürlicher Ressourcen in Megastädten, Ministerium für natürliche Ressourcen, Shanghai, 200241, China

Yanling Zheng, Ping Han, Guoyu Yin, Yi Yang, Ye Li und Min Liu

Die University of Texas am Austin Marine Science Institute, Port Aransas, TX, 78373, USA

Zhanfei Liu

Norwegisches Institut für Wasserforschung, Thormøhlensgt 53D, 5006, Bergen, Norwegen

Richard Bellerby

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YLZ, LJH und ML konzipierten die Forschung. JZ, YLZ, LJH, ZRA, FYC, BLL, LW und LQ führten die Forschung durch. JZ, YLZ, LJH, HPD, PH, GYY, XL, YY, XFL, DZG, YL, ZFL, RB und ML analysierten die Daten. JZ, YLZ, LJH, RB und ML haben den Artikel geschrieben.

Korrespondenz mit Yanling Zheng, Lijun Hou oder Min Liu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Yong-guan Zhu und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zhou, J., Zheng, Y., Hou, L. et al. Auswirkungen der Versauerung auf die Nitrifikation und die damit verbundene Lachgasemission in Flussmündungs- und Küstengewässern. Nat Commun 14, 1380 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-37104-9

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Eingegangen: 16. September 2022

Angenommen: 28. Februar 2023

Veröffentlicht: 13. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-37104-9

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